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Nov 13, 2023

Influence du régime d'écoulement sur la décomposition du méthane dilué dans un arc glissant tournant à l'azote

Rapports scientifiques volume 12,

Rapports scientifiques volume 12, Numéro d'article : 11700 (2022) Citer cet article

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Ce travail rapporte le fonctionnement d'un réacteur à arc glissant rotatif (RGA) à haut débit et l'effet des régimes d'écoulement sur ses performances chimiques, qui n'est pas beaucoup exploré. Lorsque le régime d'écoulement est passé d'un écoulement transitionnel à un écoulement turbulent (\(5\rightarrow 50~\hbox {SLPM}\)), le mode de fonctionnement est passé du type lueur au type étincelle ; le champ électrique moyen, la température du gaz et la température des électrons ont augmenté (\(106\rightarrow 156~\hbox {V}\cdot \hbox {mm}^{-1}\), \(3681\rightarrow 3911~\hbox { K}\) et \(1.62\rightarrow 2.12~\hbox {eV}\)). L'efficacité énergétique de la décomposition (\(\eta _E\)) a été multipliée par 3,9 (\(16,1\rightarrow 61,9~\hbox {g}_{{\text{CH}}_{4}}\cdot \hbox {kWh}^{-1}\)). Les trois premières réactions dominantes de consommation de méthane (MCR) pour les deux régimes d'écoulement ont été induites par \(\text {H}\), CH et \(\text {CH}_3\) (espèces clés), mais différaient par leurs valeurs de contribution. Le taux de MCR a augmenté de 80 à 148 % [induit par e et singulet—\(\text {N}_2\)], et a diminué de 34 à 93 % [CH, \(\text {CH}_3\), triplet —\(\text {N}_2\)], à cause des turbulences. Les processus d'impact électronique ont généré au moins 50 % d'espèces clés et de métastables en plus pour chaque 100 eV d'énergie d'entrée, expliquant l'augmentation de \(\eta _E\) à un écoulement turbulent. Ainsi, le régime d'écoulement influence la chimie et les caractéristiques du plasma par le débit. Le réacteur RGA rapporté promet d'atténuer efficacement les émissions fugitives d'hydrocarbures à grande échelle, nécessitant une certaine optimisation pour améliorer la conversion.

L'émission de gaz à effet de serre est à l'origine du changement climatique et notamment du réchauffement climatique, un problème incontournable dû à la dépendance aux énergies fossiles1. Le méthane est le deuxième contributeur le plus important au réchauffement climatique, contribuant jusqu'à \(0,5\,^\circ\)C depuis l'époque préindustrielle2. Bien que \(\text {CO}_2\) soit le plus grand contributeur, le potentiel de réchauffement climatique de \(\text {CH}_4\) est 80 fois supérieur à celui de \(\text {CO}_2\) au cours des 20 premiers ans après sa sortie2 ; et sa durée de vie (décennie) est inférieure à \(\text {CO}_2\) (siècle)3. Pour ces raisons, l'atténuation des émissions de \(\text {CH}_4\) à leurs sources est considérée comme importante, ce qui peut abaisser rapidement les températures (en raison d'un temps de réponse de 12 ans) pour empêcher un dépassement temporaire de la \(2\,^\circ \)C seuil de réchauffement maximal (objectif de l'accord de Paris3). À l'échelle mondiale, 40 % des émissions de \(\text {CH}_4\) proviennent de sources naturelles ; les 60 % restants proviennent d'activités anthropiques4—les sources les plus faciles à \(\text {CH}_4\) atténuer2. Les secteurs de l'énergie, de l'industrie, de l'agriculture et des déchets sont les sources d'émissions anthropiques de méthane, avec respectivement 50,63 % et 20,61 % des émissions provenant de l'agriculture et des déchets4. En particulier, dans les pays en développement, des activités telles que la combustion à l'air libre de la biomasse et des résidus agricoles (brûlage des chaumes) et les décharges sont l'un des principaux contributeurs, causant également une pollution atmosphérique, affectant la santé humaine et l'environnement4,5,6,7 - soulignant la problèmes et opportunités posés par \(\text {CH}_4\).

Les technologies existantes pour l'atténuation/la décomposition/la conversion de \(\text {CH}_4\) comprennent, mais sans s'y limiter, la conversion thermo-, photo- et biochimique, avec ou sans catalyseurs, ainsi que la cascade de ces technologies8. Récemment, la technologie plasma qui ne nécessite que l'électricité comme source d'énergie, offrant la possibilité d'utiliser l'électricité renouvelable excédentaire intermittente9, gagne en intérêt pour la \(\text {CH}_4\) conversion10, et la \(\text {CH} _4\) destruction/atténuation/décomposition6. Le plasma est un gaz conducteur de courant ionisé composé d'ions, d'électrons, de radicaux, de métastables, de particules excitées et neutres (ensemble appelées espèces de plasma), présentant individuellement plusieurs températures11. Le plasma ou les espèces de plasma sont générés comme suit : (1) un champ électrique externe (E) est appliqué entre les électrodes à l'aide d'une source d'alimentation de spécifications souhaitées, et l'espace entre les électrodes est rempli d'un gaz à traiter ; (2) les électrons libres de fond présents entre les électrodes accéléreront en raison de l'E appliqué et entreront en collision avec les particules neutres gazeuses ; et (3) en fonction de l'énergie échangée lors de la collision, les atomes/molécules du gaz sont soit excités à des niveaux énergétiques plus élevés, soit dissociés en fragments/radicaux neutres, soit ionisés, formant un mélange d'espèces plasmatiques ; (4) l'apport continu d'énergie et l'ionisation soutenue entraînent la génération d'avalanches d'électrons qui provoquent un claquage, créant un arc. Le plasma peut être utilisé des deux manières suivantes :

comme source de chaleur (voie thermique classique) grâce à des températures de l'ordre de \(10^3{-}10^4\) K fournies par les plasmas thermiques12 ; dans les plasmas thermiques, les températures de plusieurs composants/espèces sont en équilibre (équilibre thermodynamique local) élevant le gaz en vrac à une température très élevée11,13.

comme source d'espèces chimiquement actives même dans des conditions ambiantes sans chauffer le gaz en vrac, fourni par un plasma non thermique (NTP)13 - préféré pour les applications de conversion chimique (par exemple conversion \(\text {CH}_4\) ); dans NTP, l'énergie ou la température moyenne des espèces de plasma connues pour suivre l'ordre : température électronique (\(T_e\)) > température vibrationnelle (\(T_V\)) > température rotationnelle (\(T_r\)) \(\ approx\) température des ions (\(T_i\)) \(\approx\) température neutre lourde (\(T_o\)) \(\approx\) proche de la température ambiante (\(T_{NR}\))8,11 ,13. Le \(T_o\) est la température du gaz (\(T_{gas}\)) du plasma.

Quelle est la particularité des NTP ? Les réactions chimiques à une température donnée sont limitées en raison de la montée de \(\Delta G\) et nécessitent une énergie externe comme apport pour surmonter cette montée ; par exemple, \(\text {CH}_4\) consommerait/nécessiterait \(75\,\hbox {kJ}\cdot \hbox {mol}^{-1}\) (\(\environ 0,78\,\ hbox {eV}\cdot \hbox {molécule}^{-1}\))12,14 pour se dissocier complètement en C et \(2\text {H}_2\). En voie thermochimique, une température d'équilibre de \(> 1500\) K est requise pour la dissociation complète de \(\text {CH}_4\), et d'au moins 600 K pour indiquer sa dissociation. Ainsi, \(\text {CH}_4\) dissociation/conversion est thermodynamiquement limitée à température ambiante/ambiante. Alors que, dans NTP, des espèces de plasma énergétiques peuvent être générées même à température ambiante / ambiante, suffisantes pour surmonter la montée et dissocier \(\text {CH}_4\) - la spécialité. Les différents types de sources NTP15 utilisées pour les applications chimiques comprennent : les décharges luminescentes/silencieuses, les décharges corona, les décharges à barrière diélectrique (DBD), les décharges à micro-ondes (MW), les décharges à radiofréquence (RF) et les décharges à arc glissant (GAD). GAD est un mélange de plasmas thermiques et non thermiques, connus sous le nom de plasmas chauds16,17 et peut avoir une \(T_e>1\,\hbox {eV}\) élevée et une densité électronique élevée (\(n_e\)) de \ (10^{13}\)–\(10^{15}\,\hbox {cm}^{-3}\), et \(T_{gaz}\) de l'ordre de \(10^3\ ,\hbox {K}\)1. Traditionnellement, GAD a des électrodes divergentes planes fournissant un volume de plasma 2D [voir Fig. 1a], limité par sa faible interaction arc-gaz et des débits de fonctionnement étroits13,18. Divers chercheurs, dont les auteurs, ont abordé ce problème en développant des configurations d'électrodes (en conservant la nature divergente des électrodes) pouvant fournir un volume de plasma 3D13, appelé RGA, comme dans ce travail [voir Fig. 1b]. Dans les RGA, l'entrée de gaz tangentielle a été utilisée pour créer un flux tourbillonnant qui forcera l'arc amorcé à tourner et à s'allonger simultanément, obtenant un plus grand volume de réaction plasma 3D par rapport au GAD traditionnel. La rotation de l'arc est également co-pilotée à l'aide d'un champ magnétique externe19, faisant référence au RGA en tant qu'arc de glissement rotatif stabilisé magnétiquement (MRGA)13.

Schéma de (a) la décharge en arc glissant ayant des électrodes divergentes planes et (b) la décharge en arc glissant en rotation de ce travail, montrant le volume de plasma balayé ; une bande rouge épaisse près de l'espace le plus court entre les électrodes indique une décharge de claquage initiale ; les flèches montrent l'entrée de gaz à traiter par plasma. (c) croquis montrant le profil typique de vitesse tangentielle (\(V_t\)) dans un écoulement tourbillonnant ayant un vortex forcé (profil linéaire) de vitesse angulaire constante (\(\omega\)) et un vortex libre près de la région de la paroi.

Le type de source de plasma est l'un des principaux facteurs parmi tant d'autres qui contribuent à la variabilité des performances telles que l'efficacité énergétique10. Les plasmas chauds sont connus pour fournir un démarrage rapide et un temps transitoire court20 ; et fournissent 45% de l'énergie électrique aux réactions endothermiques comme dans la conversion \(\text {CH}_4\), et efficace chimiquement jusqu'à 40% (rapport de l'énergie de réaction à l'électricité consommée)1. Pour ces raisons, les RGA/MRGA sont étudiés pour les processus chimiques assistés par plasma tels que la conversion \(\text {CH}_4\)21. Typiquement, un mélange gazeux de \(\text {CH}_4\) et \(\text {CO}_2\) (comme on le voit dans le biogaz) est directement utilisé comme gaz de formation de plasma, connu sous le nom de reformage à sec du méthane (DRM) 1,8. Raja et al.12 ont utilisé du \(\text {CH}_4\) pur comme gaz plasmagène et ont étudié sa conversion. Dans quelques autres travaux, \(\text {CH}_4\) était dilué dans des gaz inertes tels que l'argon1,22 et l'azote9. La présence de \(\text {N}_2\) aide à obtenir un plasma stable9, et les espèces excitées et métastables de \(\text {N}_2\) favorisent la conversion de \(\text {CH}_4\ )23. De plus, la plupart des émissions industrielles contiennent des quantités importantes de \(\text {N}_2\) (imitant la réalité d'assez près) dont la séparation est coûteuse9. Zhang et al.16 ont étudié les performances de MRGA pour des ratios \(\text {CH}_4/\text {N}_2\) compris entre 0,05 et 1,6, et ont observé que la conversion de \(\text {CH}_4\) a diminué avec le rapport \(\text {CH}_4/\text {N}_2\), en raison de la diminution de \(T_{gaz}\).

Les réacteurs à plasma pour la conversion de petites molécules dont \(\text {N}_2\) et \(\text {CH}_4\) sont encore à l'échelle du laboratoire10. Les défis de la mise à l'échelle des réacteurs à plasma pour permettre des débits plus élevés sont toujours en cours d'exploration et de résolution10. En outre, la mise à l'échelle des réacteurs à plasma est encore considérée comme largement empirique et difficile en raison de la complexité d'avoir des modèles fiables et évolutifs de réacteurs à plasma10. Néanmoins, pour répondre à l'ampleur croissante de la demande d'énergie et de chimie durables, il est nécessaire d'étudier les performances et le comportement aux grands débits (\(>>1\,\hbox {LPM}\)). Typiquement, les faibles débits de l'ordre du mLPM sont traités en DBD24 ou corona ou la plupart des NTP ; car des débits de gaz plus élevés ne sont pas favorables à une conversion efficace en énergie8, probablement en raison des instabilités du plasma20. Parmi toutes les sources NTP, y compris les plasmas chauds, les RGA sont bien adaptés à la mise à l'échelle pour les applications à haut débit1,16. Les auteurs ont précédemment conçu une nouvelle configuration d'électrodes pour RGA, ayant la flexibilité d'augmenter le volume de plasma, sans qu'il soit nécessaire d'augmenter la taille du réacteur ; et depuis, ils explorent les effets de l'interaction gaz-arc sur le comportement du plasma13,18,25. Avant de présenter les objectifs de ce travail, un bref résumé connexe/pertinent de la contribution des auteurs dans le passé est présenté dans le paragraphe suivant.

Les dynamiques gaz et plasma sont fortement couplées dans les GAD/RGAs10,13,26. Le fort couplage arc-gaz nécessite de comprendre l'effet couplé sur les caractéristiques du réacteur ; en particulier, l'effet du débit de gaz qui est connu pour modifier le champ d'écoulement [nombre de Reynolds (Re)]13,19 et les paramètres physiques de la décharge27. Cependant, les implications/effets des régimes d'écoulement ou de Re sur les caractéristiques ou les performances chimiques ne sont pas entièrement explorées ou quantifiées dans les travaux existants. Un très petit nombre19,28, caractérisé Re en fonction de la vitesse du gaz calculée à la sortie de l'injecteur. Le Re basé sur la vitesse de sortie de l'injecteur peut ne pas représenter la dynamique gaz-arc au voisinage de la décharge. En effet, la vitesse du fluide diminue axialement vers le bas dans un écoulement tourbillonnaire13, et elle est très irrégulière dans un écoulement turbulent29. Les auteurs, dans leurs travaux précédents, ont résolu ce problème en définissant le Re dans la région de l'électrode en fonction de la vitesse tangentielle moyenne dans la région de l'électrode13. La base/l'approche pour définir le Re est donnée ici pour plus de clarté. Dans un plan axial donné du réacteur RGA, l'écoulement tourbillonnaire est constitué d'un vortex forcé et d'un vortex libre (près de la paroi), comme le montre la Fig. 1c. Dans ce cas, dans la région du vortex forcé, la vitesse tangentielle typique augmentait linéairement avec la distance à l'axe de rotation30, ayant une constante \(\omega\) ou fréquence de rotation du gaz (\(f_{gas}\)). Dans l'écoulement tourbillonnaire libre près de la région de la paroi entourant le tourbillon forcé, le moment d'impulsion est conservé30. Comme le tourbillon libre n'est présent que très près de la paroi, il peut être ignoré. Ainsi, le \(\omega\) à un plan donné est constant, à partir duquel la moyenne \(V_t\) pour un plan donné peut être calculée, sur la base de laquelle Re a été défini. Ainsi, pour les applications impliquant un disque/tuyau rotatif (écoulements rotatifs), Shevchuk et al. défini Re basé sur la vitesse angulaire (\(\omega\))31,32. Les auteurs, dans leur tout premier travail13, ont caractérisé la dynamique de l'écoulement dans la région entre les électrodes pour des nombres adimensionnels tels que (1) le nombre de Reynolds et (2) le nombre de tourbillon. Ils ont également quantifié la vitesse angulaire (\(\omega\)), \(f_{gas}\) et la fréquence de rotation de l'arc (\(f_{arc}\)). Ces paramètres ont été estimés pour différents débits (5, 25 et 50 SLPM), deux "nombres différents de trous d'entrée tangentiels" (3 et 12) et à trois plans axiaux entre les électrodes. Le régime d'écoulement (laminaire, transitionnel et turbulent) dans la région de l'électrode a été obtenu à l'aide du nombre de Reynolds défini sur la base de la vitesse tangentielle (\(V_t\)) à l'aide de la simulation d'écoulement. Le nombre de Reynolds défini s'est également avéré avoir une relation linéaire avec la rotation de l'arc; la rotation de l'arc (\(f_{arc}\)) et la rotation du gaz (\(f_{gas}\)) étaient comparables et validaient le Re défini. Les auteurs ont également rapporté la vitesse mise à l'échelle (rapport de la vitesse à la sortie des entrées tangentielles à la vitesse tangentielle à l'emplacement/plan souhaité) à des fins de mise à l'échelle. Les auteurs ont en outre démontré que le régime d'écoulement du gaz dans la région de l'électrode (basé sur le Re défini) influençait les caractéristiques électriques, optiques, morphologiques et chimiques du \(\text {N}_2\)–RGA26 ; en particulier, à des écoulements très turbulents (\(\hbox {Re}\ge 10^{4}\)), les tourbillons de longueur de Kolmogorov se sont avérés plus petits que le diamètre de l'arc, et pouvaient donc pénétrer et déformer/cisailler la décharge (morphologique), augmentant la vitesse de transport de chaleur et de masse du plasma vers l'environnement par mélange convectif turbulent (nombre de Péclet \(>1\)) - indiquant un fort couplage de la dynamique des gaz et de l'arc26 ; les tourbillons ont également provoqué des événements de réallumage et une inhomogénéité spatiale des charges, affectant l'E26 ; le E (électrique) affecté a influencé les processus de collision (optique et chimique), qui ont finalement modifié les propriétés du plasma26.

Ce travail rapporte en outre l'effet d'un régime d'écoulement transitoire (5 SLPM) et hautement turbulent (50 SLPM) sur la décomposition de \(\text {CH}_4\) dilué en \(\text {N}_2\)–RGA ( imitant les émissions fugitives), ayant un rapport \(CH_4/\text {N}_2\) de \(\environ 0,01\) (1 % de \(CH_4\) en volume). Les travaux existants dans les RGA pour la conversion \(\text {CH}_4\) ont exploré les débits de 1 à 10 LPM1,9,12 ; le maximum de 24 LPM a été étudié par Zhang et al.16, comme mentionné précédemment. Ainsi, un débit de 50 SLPM pour un écoulement turbulent a été choisi avec un Re de l'ordre \(10^4\), qui n'est pas encore exploré dans la littérature. Le rapport \(\text {CH}_4/\text {N}_2\) de 0,01 a été choisi du point de vue de la recherche fondamentale pour comprendre l'effet d'un écoulement fortement turbulent. L'effet du changement de régime d'écoulement entre l'écoulement transitionnel et turbulent a été observé sur le champ électrique réduit moyen \(\left( \frac{E}{N}\right)\) et \(T_{gas}\), et la conversion \(\eta _E\) en \(\text {CH}_4\). De plus, la simulation de la cinétique chimique a été réalisée pour les mêmes conditions expérimentales afin de comprendre les réactions dominantes impliquées dans la consommation de \(\text {CH}_4\) à des régimes d'écoulement transitoires et turbulents.

La figure 2a, b montre la configuration schématique et assemblée du réacteur RGA, respectivement, indiquant les parties fonctionnelles numérotées de 1 à 7. La paroi du réacteur était constituée d'un cylindre de quartz d'un diamètre intérieur (D) de 40 mm et d'une hauteur de 80 mm. Le réacteur à quartz était fermé aux deux extrémités par des brides en acier, et une entrée et une sortie de gaz de 5 mm étaient prévues dans les brides en acier supérieure et inférieure, respectivement. La configuration des électrodes consistait en des anneaux en aluminium plats et inclinés logés à l'intérieur du cylindre de quartz, créant un espace minimum et maximum entre les électrodes, appelé \(\delta\) (3 mm) et \(\Delta\) (14 mm) , respectivement. Le diamètre de l'anneau plat et la longueur horizontale projetée de l'anneau incliné étaient tous deux de 30 mm. Cet agencement facilite la sélection aisée de (1) la position axiale des électrodes, et (2) l'espace entre les électrodes entre les électrodes en faisant varier la position axiale de l'une ou l'autre des électrodes. Le gaz alimenté à l'entrée principale est entré dans le réacteur en quartz par trois trous d'entrée tangentiels de 1,6 mm de diamètre, prévus dans le disque tourbillonnant [voir Fig. 2c], créant un vortex de gaz ou un flux tourbillonnant. Lorsque le claquage E a été réalisé entre les électrodes plates/haute tension et inclinées/terre, une décharge a frappé près de \(\delta\). Influencé par le gaz-vortex, l'arc amorcé a commencé à tourner. L'arc tournant s'est allongé pendant la première moitié de sa rotation puis s'est contracté pendant la seconde moitié, formant un volume de plasma 3D [voir Fig. 2d].

Schéma (a) et configuration assemblée (b) du réacteur RGA avec les composants numérotés : 1—entrée de gaz, 2—disque tourbillonnaire, 3—réacteur à quartz, 4—sortie de gaz, 5—brides en acier, 6—électrode haute tension et 7 - électrode de masse ; (c) disque tourbillonnant avec trois trous d'entrée de gaz tangentiels (Nombre de trous, \(\hbox {NH} = 3\) ); (d) instantané d'un arc tournant formant un volume de plasma balayé (1 % \(\text {CH}_4\) dans \(\text {N}_2\)).

L'objectif de ce travail est d'étudier l'effet du régime d'écoulement sur les caractéristiques et les performances de la conversion du méthane dilué en azote-RGA. Le Re qui indique le régime d'écoulement a été défini par les auteurs dans leurs travaux antérieurs pour la région entre les électrodes comme13,

où \(V_t\) est la vitesse tangentielle moyenne pondérée en surface dans \(\hbox {m}\cdot \hbox {s}^{-1}\) dans la région entre les électrodes, \(\nu\) est la viscosité cinématique en \(\hbox {m}^{2}\cdot \hbox {s}^{-1}\) dans les conditions ambiantes du gaz d'alimentation. Sur la base de cette définition, les auteurs ont calibré et établi les régimes d'écoulement des débits d'argon, d'azote et d'oxygène dans leurs travaux antérieurs13,18,25,26. L'étalonnage de Re pour un débit de gaz quelconque peut être obtenu en utilisant la procédure établie par les auteurs13 comme suit : (1) obtenir \(f_{arc}\) par observation visuelle à l'aide d'une caméra à grande vitesse (HSC) ou en appliquant la FFT sur tension de décharge (V); (2) obtenir \(V_t\) en utilisant la relation linéaire entre \(f_{arc}\) et \(f_{gaz}\) observée pour ce RGA et rapportée par les auteurs dans leurs travaux antérieurs13, qui est,

(3) nourrir \(V_t\) dans Eq. (1) et calculer Re.

Les auteurs ont vérifié que l'Eq. (2) est applicable pour obtenir Re, en utilisant une approche multi-méthodes incluant la simulation d'écoulement à froid, et rapportée dans leurs travaux précédents13. Sur la base de ces étapes, les régimes d'écoulement transitionnel et turbulent ont été observés pour 5 et 50 SLPM, respectivement, choisis comme débits de cette étude. Les débits correspondant au flux laminaire (\(< 5\,\hbox {SLPM}\)) ont provoqué une mauvaise rotation, et donc ignorés, comme l'ont vu et rapporté les auteurs dans leurs précédents travaux13,25. Le Re calculé sera discuté dans la section "Influence des régimes d'écoulement sur les caractéristiques du plasma (estimations moyennes)".

Un mélange gazeux de \(\text {CH}_4\) (1 %) et de \(\text {N}_2\) a été fourni dans une bouteille par M/s Chemix Specialty Gases and Equipment, et la concentration de méthane était testé et certifié avec une précision de \(\pm 1\%\). Une concentration \(\text {CH}_4\) de 1 % (rapport \(\text {CH}_4/\text {N}_2\) de 0,01) en volume a été choisie pour les raisons suivantes :

Le gaz d'enfouissement à l'étape "après entretien" aurait une concentration \(\text {CH}_4\) \(< 3\,\%\), ayant des composants principaux comme \(\text {CH}_4\) et \(N_2\) (si pompé directement)6.

Il est acceptable d'utiliser une dilution élevée dans le cadre de travaux scientifiques comme celui-ci qui s'est concentré sur l'étude de l'effet du régime d'écoulement sur la conversion \(\text {CH}_4\) ; Kong et al.33 ont étudié l'effet de la haute pression sur la structure en couches entourant la décharge seule, dans un \(\text {CH}_4{-}\text {N}_2\)–GAD, à une très forte dilution de 0,1 % en volume.

Le plus faible ratio \(\text {CH}_4/\text {N}_2\) étudié dans la littérature est de 0,05 par Zhang et al.16 ; Zhang a signalé que la conversion du méthane diminuait avec le rapport \(\text {CH}_4/\text {N}_2\) dans la plage de 0,05 à 0,6 ; et une légère amélioration n'a été observée que \(>0,6\), ce qui est beaucoup plus élevé pour l'objectif de ce travail ; les auteurs ont donc voulu explorer un ratio inférieur à 0,05.

La figure 3a montre un schéma de la configuration expérimentale/diagnostique. Le mélange gazeux a été introduit dans le RGA aux débits de fonctionnement souhaités contrôlés par un régulateur de débit massique. Une fois que le gaz a été introduit dans le RGA, le plasma a été allumé. Le niveau de tension dans l'alimentation électrique a été fixé constant pour les deux débits. En règle générale, après 5 à 6 minutes de fonctionnement, la collecte de données a été effectuée, y compris l'échantillonnage de gaz en ligne pour l'analyse de la composition du gaz produit, qui sera détaillée dans la section "Méthodologie-expériences". Le temps d'exécution a été décidé après avoir vérifié initialement que la composition des produits était stabilisée avant de procéder à la collecte des données. Avant chaque expérience, le réacteur et les canalisations ont été rincés à l'argon et ont veillé à ce que toutes les traces de l'expérience précédente soient éliminées, ce qui était assuré par l'absence de pics de gaz dans la chromatographie en phase gazeuse (GC). Le RGA a également fonctionné une fois pendant plus de 30 min à 5 LPM; la rotation régulière et l'apport de puissance presque constant à la décharge (P) indiquaient un fonctionnement stable du RGA ; un dépôt de suie très infime a été observé car la dilution est très élevée, et une fraction majeure de la suie serait évacuée en raison de la conception du réacteur et de la configuration des électrodes, en particulier à 50 SLPM. Chaque condition expérimentale a été répétée trois fois au minimum, et les observations ont été vérifiées pour la reproductibilité.

(a) Schéma de la configuration expérimentale/diagnostique ; toutes les dimensions sont en mm. (b) Flux schématique des outils de diagnostic/simulation vers les paramètres d'analyse.

La figure 3b montre le schéma décrivant les outils de diagnostic/simulation utilisés pour déterminer les paramètres/observations. L'effet du régime d'écoulement a été capturé en déterminant la variation de la valeur moyenne des paramètres représentatifs du plasma, à savoir \(T_{gaz}\), \(T_e\) et \(\frac{E}{N} \); et les paramètres de performance tels que la conversion \(\text {CH}_4\) et \(\eta _E\) en déterminant la composition du gaz produit. Ces paramètres ont été déterminés à l'aide d'outils de diagnostic tels que HSC, spectroscopie d'émission optique (OES), sondes tension-courant (\(V{-}I\)) et GC, comme illustré à la Fig. 3a. Les spécifications des équipements utilisés sont données dans le tableau 1.

Des sondes électriques et un oscilloscope ont été utilisés pour capturer les formes d'onde \(V{-}I\) mesurées pendant la durée T. Le P exprimé en W pour une condition de fonctionnement a été calculé à l'aide de l'expression18

La forme d'onde V a également été utilisée pour calculer \(f_{arc}\) en Hz en appliquant la FFT sur V comme détaillé par les auteurs dans leurs travaux précédents13. De plus, en utilisant \(f_{arc}\), Re et \(f_{gas}\) ont été obtenus en raison de leur relation linéaire montrée par les auteurs dans leurs travaux précédents13 comme le montre l'Eq. (2).

Le spectre d'émission visible du RGA a été capturé à l'aide d'un OES absolument calibré et d'une fibre optique détaillée dans le tableau 1. La fibre optique supportée par le collimateur a été positionnée pour capturer la lumière n'importe où à partir de la région du plasma dont la position ne cessait de changer en raison de sa rotation. Le temps d'acquisition a été fixé à 0,5 s pour s'assurer que le spectre capturé représente les caractéristiques d'émission moyennes de RGA. La bande \(C_2\) Swan entre 480 et 520 nm, a été ajustée à l'aide de l'outil SPECAIR34,35, pour obtenir \(T_r\) selon la technique la plus couramment pratiquée16,36,37. Le \(T_r\) obtenu a été considéré comme \(T_{gaz}\) en raison de leur équilibrage attendu dans les plasmas à pression atmosphérique comme les RGA26,36.

Les images d'arc capturées à l'aide du HSC ont été utilisées pour obtenir la longueur de décharge (\(l_d\)) du RGA. La distance de travail entre la caméra et l'objet a été fixée à 150 mm, atteignant une résolution de \(0,09\,\hbox {mm}\cdot \hbox {pixel}^{-1}\). Le taux de capture d'image a été réglé sur 16–19 kHz, optimisé pour couvrir toute la zone de décharge pour la distance de travail de 150 mm, le minimum fourni par l'objectif principal utilisé. Les images pour la mesure \(l_d\) ont été capturées à une exposition de \(10\,\upmu \hbox {s}\). Le \(l_d\) est la longueur d'arc projetée mesurée à l'aide de la technique regionprops, rapportée par les auteurs dans leurs travaux précédents38, y compris les paramètres de capture. Compte tenu de la complexité de la mesure de la longueur 3D, l'utilisation de la longueur projetée pour l'analyse et l'estimation des paramètres dérivés est considérée comme une pratique acceptée19,27,38,39.

Le \(\frac{E}{N}\) moyen a été estimé en utilisant les étapes suivantes, la méthodologie utilisée par les auteurs plus tôt18 et par Kong et al.27 : (1) capture synchronisée des signaux électriques et des images à haute vitesse ; (2) calculer le "\(l_d\)" de la décharge dans chaque trame d'image capturée à l'aide du HSC ; (3) estimer le \(V_{RMS}\) correspondant à chaque trame d'image ; les données V correspondant à la durée entre le début et l'arrêt de l'exposition du HSC dans chaque image ont été utilisées pour calculer \(V_{RMS}\ ); (4) ajuster une fonction linéaire sur \(l_d\) vs. \(V_{RMS}\) pour obtenir la moyenne E qui est la pente de l'ajustement linéaire ; (5) obtenir \(T_{gaz}\) à l'aide de l'OES et calculer la densité numérique de la particule neutre dans son état fondamental (N) ; (6) prendre le rapport de la moyenne E et N.

Les produits gazeux ont été analysés à l'aide du GC (M/s Mayura Analytical). Procédure de prélèvement Le produit à la sortie du RGA sous forme gazeuse a été scindé en deux ; un a été introduit à travers le collecteur de suie/particules dans la boucle d'échantillonnage de 1 ml d'un GC en ligne pour la quantification ; l'autre a été ventilé. Le gaz dans la boucle d'échantillonnage à la fin du temps de fonctionnement (5-6 min) a été analysé par le GC. Procédure de quantification Le détecteur à conductivité thermique (TCD) a été utilisé pour quantifier \(\text {H}_2\) et \(\text {N}_2\), et le détecteur à ionisation de flamme (FID) a été utilisé pour quantifier les hydrocarbures tels que \ (\text {CH}_4\), \(\text {C}_2\text {H}_2\), \(\text {C}_2\text {H}_4\) et \(\text { C}_2\texte {H}_6\). La température du gaz de sortie entrant dans la boucle d'échantillonnage du GC était de \(25 \pm 2\,^\circ \hbox {C}\), mesurée à l'aide d'un capteur de température. En raison du fait que les gaz d'entrée et de sortie étaient à des conditions proches de la température ambiante, la composition du gaz a été estimée sans correction de l'expansion du gaz, comme Zhang et al.16. Une colonne Hayesep-A (\(2\,\hbox {m} \times 3\,\hbox {mm}\)), et une colonne de tamis moléculaire Zeolite (\(2\,\hbox {m} \times 3 \,\hbox {mm}\)) a été utilisé en série pour obtenir une séparation efficace des espèces, en réglant la température de la colonne/du four à \(60\,^\circ \hbox {C}\), en choisissant l'argon comme support gaz. Avec les mêmes paramètres, le GC a été étalonné pour une large gamme de concentrations des espèces pertinentes pour ce travail en utilisant des mélanges de gaz d'étalonnage de référence (M/s Chemix Specialty Gases and Equipment). Un étalonnage aléatoire a également été effectué juste avant l'exécution expérimentale, pour vérifier la cohérence, et tout léger changement survenu a été pris en compte et mis à jour pour assurer une quantification précise.

Le débit de gaz de sortie a été calculé en utilisant le débit molaire d'entrée de \(\text {N}_2\), en considérant \(\text {N}_2\) comme n'ayant pas réagi dans le procédé40. Le P dans W a été calculé à l'aide de l'équation. (3). Le \(\eta _E\) dans \(\hbox {g}\cdot \hbox {kWh}^{-1}\), le bilan carbone (\(\text {C}_{balance}\)) et \(\text {CH}_4\) conversion (\({\text {C}}_{\text {CH}_4}\)) en % ont été calculés à l'aide des expressions suivantes :

Le \([CH_4]_{in~or~out}\) est le débit molaire de méthane en mol\(\cdot\)s−1, \({\dot{C}}_{in~or~ out}\) est le débit massique de l'atome de carbone en g\(\cdot\)s−1, et \(\text {CH}_4,_{in~or~out}\) est le débit massique de méthane dans \(\hbox {g}\cdot \hbox {s}^{-1}\), aux conditions d'entrée et de sortie.

Pour élucider la chimie de la conversion \(\text {CH}_4\), une simulation cinétique chimique et une analyse d'équilibre thermodynamique ont été réalisées à l'aide de l'outil Chemical Workbench. La figure 4a montre le schéma de la procédure adaptée pour la simulation de la cinétique chimique 0-D. Le module de réacteur VIBRKIN du logiciel Chemical Workbench, un logiciel bien développé et propriétaire de M/s Kintech Laboratory41 a été utilisé pour résoudre les réactions de plasma hors équilibre ainsi que les réactions de particules lourdes26,42,43,44,45. Au total, 81 espèces ont été incluses dans le modèle, qui réagissent les unes aux autres par 274 réactions, détaillées dans le tableau SI du matériel supplémentaire. Les réactions d'impact électronique dominantes telles que le transfert de quantité de mouvement, les processus d'excitation électronique, vibrationnelle, rotationnelle, de dissociation et d'ionisation des principales espèces, c'est-à-dire \(\text {N}_2\), \(\text {H}_2 \), \(\text {CH}_4\), CH, \(\text {CH}_2\), \(\text {CH}_3\), \(\text {C}_2\text {H }\), \(\text {C}_2\text {H}_2\), \(\text {C}_2\text {H}_3\), \(\text {C}_2\text {H} }_4\), \(\text {C}_2\text {H}_5\) et \(\text {C}_2\text {H}_6\) ont été pris en compte. Les coefficients de vitesse des réactions chimiques induites par les électrons ont été calculés sur la base de la solution numérique de l'équation cinétique de Boltzmann pour la fonction de distribution d'énergie des électrons (EEDF). Les sections transversales des réactions plasmatiques correspondantes ont été extraites des bases de données publiées (tableau SI dans le matériel supplémentaire). Espèces de particules lourdes, y compris les espèces excitées de \(\text {N}_2\), H, \(\text {H}_2\), \(\text {C}_mH_n\) (\(1\le \hbox { m}\le 3\), \(0\le \hbox {n}\le 2\hbox {m} + 2\)), et les espèces azotées neutres telles que N, HCN, CN, NH, \(\text {NH}_2\), \(\text {NH}_3\) ont été pris en compte dans le modèle. Des travaux de littérature23,46 ont détecté expérimentalement le produit intermédiaire CN, et les produits gazeux HCN et \(\text{NH}_3\). Dans ce travail, le spectre d'émission typique du plasma \(\text {CH}_4+N_2\) dans les conditions de fonctionnement était dominé par le système violet CN (\(B^2\Sigma \rightarrow X^2\Sigma\)) bande a été observée, avec l'intensité maximale à \(\approx 388\,\hbox {nm}\) (0,0) - en accord avec les observations de Zhang et al.16. Par conséquent, les réactions impliquant des espèces contenant des \(\text {N}_2\) neutres ont été incluses dans le mécanisme. Pour les réactions de particules lourdes, les coefficients de vitesse ont été donnés en termes de coefficients d'expression d'Arrhenius, adoptés à partir de la base de données NIST et d'autres travaux de littérature46. Les ions impliqués dans les réactions de particules lourdes n'ont pas été pris en compte, car la moyenne \(T_e\) des RGA est généralement faible, de l'ordre de 1 à 2 eV26,46, ainsi que la valeur \(T_e\) observée dans ce travail, discuté dans Section "Influence des régimes d'écoulement sur les caractéristiques du plasma (estimations moyennes)". Le réacteur RGA a été représenté dans le Chemical Workbench en utilisant le \(\frac{E}{N}\), \(T_{gas}\) et l'apport d'énergie spécifique (SEI) obtenu à partir des expériences comme paramètres d'entrée, comme dans les travaux antérieurs des auteurs26. Au lieu du temps de séjour du gaz, le SEI a été considéré comme le facteur limitant le temps de réaction ; parce que, (1) le calcul du volume de décharge pour estimer le temps de séjour du gaz pour RGA très complexe est difficile, (2) le temps de séjour du gaz subi par les particules circulant entre les électrodes est signalé comme ayant une large distribution47, et (3) la décharge se situe instantanément à une position donnée, et change de volume au cours de sa rotation. Le SEI a été calculé en supposant que les molécules entières à un débit donné étaient supposées subir le E appliqué, exprimé dans l'unité de \(\hbox {eV}\cdot \hbox {molecule}^{-1}\). Le mécanisme chimique a été construit sur la base du mécanisme disponible dans la littérature pour \(\text {CH}_4{-}\text {N}_2\)–RGA46, et encore optimisé après comparaison des résultats de simulation avec les expériences, par addition de réactions ou en utilisant un choix différent de coefficients de section et de vitesse. Les coefficients de taux ainsi que les références correspondantes sont fournis dans le matériel supplémentaire. Les paramètres suivants ont été obtenus à partir de Chemical Workbench :

Facteur G de l'espèce ; Le facteur G est le nombre de molécules d'une espèce générées par 100 eV d'énergie consommée48,49 ;

taux de traitement en (\(\hbox {cm}^{3}\cdot \hbox {s}^{-1})^{-1}\ );

composition de l'espèce à la sortie en ppmV ;

\(n_e\) dans \(\hbox {cm}^{-3}\); et

\(T_e\) en eV.

Avant d'utiliser ce modèle pour comparaison avec les expériences de ce travail, le mécanisme/modèle a été validé en effectuant une simulation pour les expériences réalisées par Zhang et al.16, en donnant les conditions d'entrée de leur travail. Plus précisément, la tendance à prédire la conversion \(\text {CH}_4\) à différents débits et les ratios \(\text {CH}_4/\text {N}_2\) ont été validés, ainsi que la vérification de la juste accord pour prédire la composition des produits tels que les hydrocarbures \({\text {H}}_2\) et \(\text {C}_2\). Dans un souci de lisibilité, les résultats de la validation sont discutés ici en méthodologie, dans la section "Validation du modèle et du mécanisme".

Les figures 4b,c montrent la comparaison de la conversion simulée (ce travail) et expérimentale (littérature16) \(\text {CH}_4\) en fonction de \(\text {CH}_4/\text {N}_2\) rapport et le débit, respectivement. Un bon accord a été observé pour la conversion \(\text {CH}_4\) Vs. \(\text {CH}_4/\text {N}_2\) ratio (erreur relative \(< 8,6\%\)), et pour \(\text {CH}_4\) conversion Vs. débits (erreur relative \(< 6\%\)). De plus, les compositions de gaz de sortie du simulé et de l'expérimental ont été comparées, illustrées à la Fig. 4d, ont indiqué un accord équitable. Les résultats ont clairement indiqué que l'approche du modèle et le mécanisme adapté dans ce travail est applicable pour une large gamme de conditions de fonctionnement.

Compte tenu de la chimie du plasma, un bon accord est acceptable46, et peut donc être utilisé pour mieux comprendre les mécanismes et voies de réaction sous-jacents, dans la conversion de \(\text {CH}_4\) dilué en \(\text {N}_2 \)–RGA.

(a) Schéma de la procédure de simulation de la cinétique chimique. Validation du mécanisme simulé à l'aide du modèle/approche de ce travail avec les résultats expérimentaux de la littérature : \(\text {CH}_4\) conversion en fonction de (b) \(\text {CH}_4/\text { rapport N}_2\) et (c) débit ; (d) composition des espèces sélectionnées dans le produit à un rapport \(\text {CH}_4/\text {N}_2\) de 0,2 et 0,4, à 6 SLPM.

Le module de réacteur à équilibre thermodynamique disponible dans le logiciel Chemical Workbench a été utilisé pour estimer le \(\eta _E\) atteint par l'équilibre thermodynamique, la limite thermodynamique pour les conditions de ce travail, c'est-à-dire l'écoulement transitionnel et turbulent. Le \(T_{gaz}\) correspondant aux régimes d'écoulement a été donné en entrée, ainsi que la condition de mélange d'alimentation (1 % \(\text {CH}_4\), reste \(\text {N}_2\ )) comme entrée du réacteur à équilibre thermodynamique.

Le tableau 2 montre les paramètres obtenus pour les régimes d'écoulement transitoire (5 SLPM) et turbulent (50 SLPM). Comme cela a été observé dans les travaux précédents25,26, sur la base des formes d'onde VI, le mode de décharge était de type luminescent en transition et de type étincelle en turbulent. Lors du passage d'un écoulement transitionnel à un écoulement turbulent, la moyenne E, \(\frac{E}{N}\), \(T_{gaz}\), \(T_e\) a augmenté de 46 %, 24 %, 6 %, et 31 %, respectivement. Le SEI a chuté de 64 %, car le P n'a augmenté que de 91 % (\(\approx 24\,\hbox {W}\rightarrow \approx 45\,\hbox {W}\)), alors que le débit a augmenté de 900 %. Les \(n_e\) entre les régimes d'écoulement étaient comparables du même ordre, avec une faible différence (\(\approx 7.6\%\)).

Le E moyen a été calculé en ajustant la fonction linéaire sur V Vs. \(l_d\) [voir Fig. 5a,b] ; cela correspond à la \(\frac{E}{N}\) de 49–57 Td à la transition et de 77–90 Td à la turbulence (approche-1), basée sur la moyenne \(T_{gaz}\). Cependant, alternativement, la variation de \(\frac{E}{N}\) en fonction de \(l_d\) (ou de la position de la décharge pendant sa rotation) a été étudiée comme le montre la Fig. 5c,d (approche -2), en utilisant la même moyenne \(T_{gaz}\). Comme on peut le voir, les \(\frac{E}{N}\) dans les deux régimes d'écoulement étaient très élevés (100–300 Td) lorsque le \(l_d\) était compris entre 3 et 5 mm, proche de \(\ delta\); cela correspond à une durée de 100 ms à 5 SLPM, et 1 ms à 50 SLPM basée sur le \(f_{arc}\) de \(\approx 11\,\hbox {Hz}\) et \(167\pm 7\,\hbox {Hz}\), à 5 et 50 SLPM, respectivement. Au fur et à mesure que la décharge s'allongeait pendant sa rotation, la \(\frac{E}{N}\) s'approchait des valeurs asymptotiques de 82 Td à 5 SLPM et de \(102\pm 3\,\hbox {Td}\) à 50 SLPM. Les auteurs ont déjà observé la tendance asymptotique de \(\frac{E}{N}\) en fonction de \(l_d\) dans leurs précédents travaux en argon–RGA18, et l'ont attribuée au comportement de E chutant de manière auto-cohérente pendant l'allongement de la décharge, comme prévu dans GAD50. Le \(\frac{E}{N}\) asymptotique a caractérisé 94 % (5 SLPM) et 92 % (50 SLPM) de la période de rotation, et pour cette raison, la valeur asymptotique a été considérée comme réaliste à utiliser comme entrée pour la simulation de la cinétique chimique, approche utilisée par les auteurs dans leurs précédents travaux18. Cependant, la correction peut être effectuée sur le \(\frac{E}{N}\) dans le futur, en particulier à des positions proches de \(\delta\), en obtenant la variation spatio-temporelle de \(T_{gas}\ ) à l'aide de caméras ICCD pour affiner davantage le modèle. Le \(\frac{E}{N}\) calculé sur la base des deux approches se situait dans la plage généralement acceptable de 5 à 100 Td signalée pour les arcs de glissement18,51. Les figures 5e,f montrent le spectre OES mesuré et ajusté de \(\text {C}_2\) Swan band, ayant un bon accord (concordance de forme) entre eux, obtenu à l'aide du schéma d'optimisation fourni dans l'outil SPECAIR. À 50 SLPM, un pic non identifié a été trouvé dans la gamme de bandes de Swan \(\text {C}_2\) [voir Fig. 5f], qui doit être étudié à l'avenir, et il est moins probable qu'il ait affecté l'estimation \ (T_{gas}\) en utilisant \(\text {C}_2\) Swan band, qui est la portée de ce travail. La rotation de la décharge à 5 et 50 SLPM capturée à l'aide du HSC est illustrée dans les vidéos supplémentaires intitulées "Vidéo 1" et "Vidéo 2", respectivement.

Racine quadratique moyenne de la tension en fonction de la longueur de décharge et de l'ajustement linéaire pour les régimes d'écoulement transitoires (a) et turbulents (b). Champ électrique réduit en fonction de la longueur de décharge et de l'ajustement asymptotique, pour les régimes de transition (c) et d'écoulement turbulent (d). Le spectre OES mesuré et ajusté de la bande \(C_2\) Swan pour (e) les régimes d'écoulement transitoires et (f) turbulents.

La figure 6a montre la conversion \(\text {CH}_4\) (expérience et simulation) à des régimes d'écoulement transitoires et turbulents. Lorsque le régime d'écoulement est passé d'un écoulement transitoire à un écoulement turbulent en raison d'un débit accru (5 SLPM à 50 SLPM), la conversion \(\text {CH}_4\) a diminué de 46 % (19,3 % à 10,3 %), similaire à la observation rapportée par Zhang et al.16. La simulation de la conversion \(\text {CH}_4\) à des régimes d'écoulement transitoires et turbulents a également prédit la tendance à la baisse, montrant un assez bon accord avec l'expérimental. Zhang et al.16 ont obtenu \(\text {CH}_4\) conversion de \(\environ 15\%\) à \(24\,\hbox {SLPM}\) (le débit maximal utilisé dans leur travail) en dépensant \(\environ 0,3\,\hbox {ev}\cdot \hbox {molécule}^{-1}\); alors que dans ce travail, en dépensant une énergie d'ordre moindre de \(\approx 0.03\,\hbox {eV}\cdot \hbox {molecule}^{-1}\), un \(\text {CH}_4\) une conversion de 10,3 % a été obtenue à un débit plus élevé de 50 SLPM, ce qui est comparable à celui de Zhang et al.16.

La figure 6b montre le \(\eta _E\) aux régimes d'écoulement transitionnel et turbulent. Les résultats expérimentaux ont montré que le \(\eta _E\) amélioré par un facteur de \(\approx 3.9\), indiquant que la décomposition du \(\text {CH}_4\) est économe en énergie à un écoulement turbulent (50 SLPM) que au débit de transition (5 SLPM). Les deux régimes d'écoulement ont montré un \(\eta _E\) supérieur à la limite d'équilibre thermodynamique, d'un facteur de 3,7 (transitoire) et 20 (turbulent), soulignant à nouveau la caractéristique positive du NTP, en particulier des RGA. Le \(\eta _E\) calculé à partir des résultats de simulation a montré un assez bon accord avec l'expérimental.

\(\text {CH}_4\) conversion (a) et son efficacité énergétique, (b) aux régimes d'écoulement transitoires et turbulents ; estimée à partir de l'expérience, de la simulation et de l'analyse de l'équilibre thermodynamique.

Le taux de consommation \(\text {CH}_4\) a été calculé comme suit : \(4,72 \times 10^{21}\,\hbox {molecules}\cdot \hbox {cm}^{-3}\cdot \hbox { s}^{-1}\) au flux de transition, qui est passé à \(7,4\times 10^{21}\,\hbox {molecules}\cdot \hbox {cm}^{-3}\cdot \hbox { s}^{-1}\) en écoulement turbulent. La figure 7a montre les réactions dominantes contribuant à plus de 0,1 % au taux total de consommation de \(\text {CH}_4\), à un écoulement transitoire et turbulent. Aux deux régimes d'écoulement, les trois premières réactions dominantes ont été induites par le H, CH et \(\text {CH}_3\) (se référant aux espèces critiques), respectivement comme suit :

\(\text {CH}_4 + {\text {H}} <=> {\text {CH}}_3 + {\text {H}}_2\) (favorisé vers l'avant) ;

\(\text {CH}_4 + {\text {CH}} => {\text {C}}_2{\text {H}}_4 + {\text {H}}\);

\(\text {CH}_4 + {\text {CH}}_3 => {\text {C}}_2{\text {H}}_5 + {\text {H}}_2\).

La contribution de R1 était de 85,16 % à l'écoulement transitoire, qui a augmenté à 97,76 % à l'écoulement turbulent. Zhang et al.46 ont également signalé la réaction induite par l'atome/le radical H comme étant la plus dominante dans leurs travaux. Le R2 a contribué à hauteur de 12,17 % au taux de consommation total \(\text {CH}_4\) ; cependant sa contribution a diminué à 0,57 % (\(< 1\%\)) à un écoulement turbulent. Le R3 a contribué \(< 1\%\) dans les deux régimes d'écoulement, relativement plus élevé à la transition. Bien que les trois premières réactions dominantes aient été les mêmes pour les deux régimes d'écoulement, les réactions qui ont suivi ces trois étaient différentes en transition et en turbulence. En flux transitionnel, l'état excité du triplet métastable de \(\text {N}_2\) c'est-à-dire \(\text {N}_2(A^3\Sigma _u^-)\), suivi du \(\text { C}_2\text {H}_3\) induisaient respectivement les réactions dominantes \(4{{\text{th}}}\) et \(5{\text{th}}\) [voir Fig. 7a ] ; alors qu'en écoulement turbulent, l'impact direct des électrons, suivi de l'état singulet métastable \(\text {N}_2(a'^1\Sigma _u^-)\) induit le \(4{{\text{th} }}\) et \(5{{\text{th}}}\) réactions dominantes, respectivement [voir Fig. 7a]. Cela indique que le changement des régimes d'écoulement a modifié les réactions dominantes contribuant à la consommation de \(\text {CH}_4\), bien que leur contribution soit \(< 1\%\). Zhang et al.46 ont rapporté que pour un débit de fonctionnement de 6 SLPM dans leur MRGA, la deuxième réaction dominante était initiée par le \(C_2H_3\) contribuant de 2,4 à 4,8 % ; dans ce travail, il a été observé que cette réaction n'était que la réaction dominante \ (5{{\text{th}}}\), ne contribuant qu'à 0,38 % à l'écoulement de transition (5 SLPM) et insignifiant à l'écoulement turbulent. Cela a indiqué que la différence dans les caractéristiques et les entrées de fonctionnement des RGA pourrait probablement affecter la chimie du plasma - une preuve préliminaire qui doit être étudiée plus avant à l'avenir.

La figure 7b montre le changement des vitesses des réactions dominantes montrées sur la figure 7a. Le taux de dissociation directe par impact électronique de \(\text {CH}_4\) en \(\text {H}_2\) et H a été augmenté de 148 % et 139 %, respectivement, en raison de l'augmentation de \( \frac{E}{N}\) en écoulement turbulent. Le taux des réactions induites par le singulet \(N_2(a'^1\Sigma _u^-)\) a augmenté de \(\approx\)105 % ; suivi d'une augmentation de 80% du taux de R1. Lorsque le régime d'écoulement est passé de transitionnel à turbulent, les taux de réactions R2, R3 et les réactions induites par \(\text {N}_2(A^3\Sigma _u^-)\), et CN, ont diminué dans la plage de 34 à 93 % [voir Fig. 7b]. L'augmentation/diminution des taux de traitement s'est probablement produite en raison du changement de \(\frac{E}{N}\) et de \(T_{gaz}\), les deux principaux facteurs affectant le taux, indiquant l'influence de régimes d'écoulement sur la chimie des plasmas. l'augmentation/diminution des réactions de consommation \(\text {CH}_4\) a montré que la perte de vitesse de consommation due à peu de réactions était compensée par une augmentation du taux de quelques réactions, maintenant le net \(\text {CH} _4\) consommation. Sur la base de ces observations, la baisse de 46 % de \(\text {CH}_4\) a été considérée comme minime, avec un temps de séjour raccourci de près d'un ordre et un apport d'énergie de 60 % en écoulement turbulent.

(a) Réactions dominantes et leurs taux, avec une contribution relative supérieure à 0,1 % (indiquée comme étiquette) dans le taux de consommation total aux régimes d'écoulement transitoires et turbulents. (b) Le pourcentage de changement dans le taux des réactions dominantes dû au changement de régime d'écoulement.

Pour mieux comprendre, le facteur G des espèces critiques telles que \(\text {H}, \text {CH}, \text {CH}_3, \text {N}_2(A^3\Sigma _u^ -), \text {N}_2(a'^1\Sigma _u^-)\) qui sont impliqués dans les réactions dominantes (illustrées à la Fig. 7) ont été étudiées. Le facteur G indique l'efficacité énergétique dans la génération d'une espèce par des réactions d'impact électronique (EIR); l'EIR correspondant aux espèces critiques, et leur facteur G sont présentés dans le tableau 3. Il est très clair qu'une augmentation de 200% du facteur G de H dans l'EIR : 1 a probablement augmenté la contribution de R1 à 97,76%, et le taux de R1 de 80 %, à écoulement turbulent. De même le cas avec \(\text {N}_2(a'^1\Sigma _u^-)\) en EIR : 2, dont le facteur G a augmenté de 80 %, favorisant le taux de leur \(\text {CH }_4\) réactions de consommation [voir Fig. 7b]. Le facteur G de CH de EIR : 4 a chuté de 65 % à un écoulement turbulent, la raison probable de la contribution de R2 à la baisse vue précédemment [voir Fig. 7a]. Le \(\text {CH}_3\) a été généré à la fois par EIR : 1 et EIR : 4, qui ont montré une augmentation de 200 % et une baisse de 65 % du facteur G, respectivement ; cependant, les valeurs absolues du facteur G de EIR : 3 étaient supérieures à celles de l'EIR : 1, ce qui ne pouvait avoir qu'un effet en cascade pour augmenter la concentration de \(\text {CH}_3\). Bien que le facteur G de \(\text {N}_2(A^3\Sigma _u^-)\) ait été augmenté de 61,19 %, la contribution de cette espèce à la consommation de \(\text {CH}_4\) a été chute de 55 % en écoulement turbulent. En effet, la réaction impliquant la désexcitation de \(\text {N}_2(A^3\Sigma _u^-)\) en \(\text {N}_2\) par transfert d'énergie avec H avait une valeur plus élevée vitesse supérieure à celle de la réaction impliquant une \(\text {CH}_4\) consommation induite par \(\text {N}_2(A^3\Sigma _u^-)\), un ordre supérieur à la transition, et le même ordre mais de plus grande valeur à un écoulement turbulent. De plus, dans les régimes d'écoulement transitionnel et turbulent, la distribution de l'énergie des électrons était plus grande pour le processus générant \(\text {N}_2(a'^1\Sigma _u^-)\) (39 % et 76 %) que pour le processus générant \(\text {N}_2(A^3\Sigma _u^-)\) (4 % et 6,6 %). La distribution d'énergie dans la génération de \(\text {N}_2(a'^1\Sigma _u^-)\) a été augmentée de \(\approx\) 95 %, corroborée par l'augmentation de 105 % de la vitesse des réactions induite par \(\text {N}_2(a'^1\Sigma _u^-)\) dans la consommation \(\text {CH}_4\) [voir Fig. 7b]. Les réactions suivantes ont contribué à la formation de \(\text {CH}_4\), mais leurs taux étaient de 5 à 6 ordres de grandeur inférieurs au R1 : \(\text {C}_2\text {H}_5 + e => \text {CH}_4 + \text {CH} + e\); et \(\text {CH}_3 + \text {C}_2\text {H}_5 = \text {C}_2\text {H}_4 + \text {CH}_4\).

Le tableau 4 montre la composition volumétrique des produits sélectionnés formés à la suite de la conversion \(\text {CH}_4\) et le bilan carbone. Les produits détectés dans le GC étaient \(\text {H}_2\), \(\text {C}_2\text {H}_2\), \(\text {C}_2\text {H}_4\ ) et \(\text {C}_2\text {H}_6\); les hydrocarbures supérieurs à \(\text {C}_2\) n'ont pas été détectés par GC, ce qui correspond aux observations rapportées par Zhang et al.16. \(\text {H}_2\) était le produit principal et était une commande plus élevée que les autres. Les \(\text {H}_2\) mesurés et prédits ont montré un bon accord, indiquant que le mécanisme est également adapté pour comprendre les mécanismes sous-jacents de la formation de \(\text {H}_2\). Le juste accord entre les résultats de la simulation et des expériences de conversion de \(\text {CH}_4\) et la composition de \(\text {H}_2\) indique que le mécanisme est adapté à la RGA de \(T_{gas}\ ) \(> 3000\) K, puisque le mécanisme de ce travail a été validé avec le seul travail de littérature disponible ayant un \(T_{gaz}\) de 1000–1500 K. La composition du \(\text {C}_2 \) espèces ont été sous-prédites par la simulation (voir tableau 4). L'écart est probable car la chimie actuelle n'a pas pris en compte l'effet des effets de mélange et de température, qui pourraient favoriser la chimie en dehors de la zone de plasma, qui doit être étudiée à l'avenir. La composition des produits était de niveau ppmV, et les mécanismes de réaction détaillés des produits ne sont pas présentés dans cet article. En outre, les travaux actuels se sont principalement concentrés sur la capture de l'effet des régimes d'écoulement sur la décomposition de 1 % de \(\text {CH}_4\) dans \(\text {N}_2\)–RGA en tant qu'étude scientifique.

En résumé, ce travail a montré que le débit de gaz à travers le régime d'écoulement [(Re] influence les caractéristiques du plasma telles que \(\frac{E}{N}\), \(T_e\), \(T_{gaz }\), et les réactions chimiques dominantes impliquées dans la décomposition de l'hydrocarbure dilué (\(\text {CH}_4\)) dans le réacteur RGA d'azote. En particulier, un écoulement hautement turbulent indiquait un processus de conversion économe en énergie. Les observations détaillées de ce travaux se résument comme suit :

Lorsque le régime d'écoulement a changé entre transitionnel (5 SLPM) et turbulent (50 SLPM), le mode de fonctionnement est passé de la lueur à l'étincelle avec une augmentation de la moyenne E, \(T_e\) et \(T_{gaz}\), c'est-à-dire, \(106\rightarrow 156\,\hbox {V}\cdot \hbox {mm}^{-1}\), \(1.62 \rightarrow 2.12\,\hbox {eV}\) et \(3681 \rightarrow 3911\,\hbox {K}\), respectivement. Le \(\eta _E\) a augmenté de \(\approx 3.9\) fois (\(16.1 \rightarrow 61.9\,\hbox {g}\cdot \hbox {kWh}^{-1}\)), avec des valeurs des deux régimes supérieurs à celui de la limite thermodynamique pour les conditions expérimentales de ce travail à leur correspondant \(T_{gaz}\). La conversion de \(\text {CH}_4\) est passée de 19,3 à 10,3 %, ce qui est probablement dû à une réduction de l'ordre du temps de séjour du gaz en raison de l'augmentation du débit. La simulation de la cinétique chimique pour les conditions opératoires aux régimes d'écoulement transitoires et turbulents à l'aide du mécanisme chimique validé a révélé que les réactions induites par les radicaux H, CH et \(\text {CH}_3\) étaient dominantes dans la consommation de \( \text {CH}_4\) dans les deux régimes d'écoulement, mais différaient dans leurs contributions au taux de consommation \(\text {CH}_4\) total entre le régime d'écoulement transitoire et turbulent. De plus, le taux des réactions de consommation \(\text {CH}_4\) impliquant un impact électronique direct et l'état singulet de \(\text {N}_2\) (métastable) ont été augmentés à un écoulement turbulent de plus de 100 %. En revanche, le taux de quelques réactions \(\text {CH}_4\) dominantes a diminué de l'ordre de 34 à 93 %. Le facteur G des réactions d'impact électronique générant les espèces clés impliquées dans la consommation de \(\text {CH}_4\) a été augmenté de plus de 50 %, la raison probable d'un processus économe en énergie à un écoulement très turbulent. Ces observations montrent que les régimes d'écoulement, en influençant les caractéristiques/paramètres du plasma, modifient la chimie du plasma de la décomposition \(\text {CH}_4\).

Du point de vue de l'application, sur la base de ces travaux, les auteurs estiment que le réacteur RGA développé est adapté pour décomposer les hydrocarbures des émissions fugitives (concentrations diluées), montrant un fonctionnement économe en énergie à des débits élevés - une caractéristique prometteuse pour la mise à l'échelle. Les performances de conversion doivent être améliorées en optimisant le SEI, \(T_{gas}\) et \(\frac{E}{N}\) en utilisant le mécanisme chimique rapporté. L'influence de gaz supplémentaires tels que \(\text {O}_2\), \(\text {CO}_2\) et l'humidité sera étudiée à l'avenir. Le réacteur peut également être réglé pour la génération de \(\text {H}_2\) à partir de la décomposition de \(\text {CH}_4\)/\(\text {CO}_2\) en optimisant les paramètres de contrôle tels que \ (\text {CH}_4/\text {CO}_2\) ratio pour imiter le gaz naturel ou le biogaz ; le mécanisme chimique correspondant pour optimiser le rendement \(\text {H}_2\) maximum doit être exploré à ce moment-là.

Les travaux ont mis en évidence l'importance du régime d'écoulement (Re) qui est souvent négligé par la communauté du plasma, et son effet devrait être étudié dans d'autres sources de plasma comme la décharge à barrière diélectrique.

Les données à l'appui des conclusions de cette étude sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

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Les auteurs remercient DST—India pour le soutien financier (Grant SERB/ECR/2016/1734). Les auteurs remercient le Dr Hao Zhang de l'Université du Zhejiang pour des discussions fructueuses et pour avoir partagé personnellement les informations supplémentaires sur les conditions d'entrée requises pour la validation du mécanisme. Les auteurs remercient M. Chinmaya Ranjan Das pour son aide à la préparation du matériel supplémentaire.

Centre pour les technologies durables, Indian Institute of Science, Bangalore, 560012, Inde

Ananthanarasimhan J & Lakshminarayana Rao

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AJ a conçu et mené les expériences, analysé les résultats, effectué des simulations et rédigé le texte. Tous les auteurs ont discuté des résultats et ont contribué au manuscrit final.

Correspondance à Lakshminarayana Rao.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

J, A., Rao, L. Influence du régime d'écoulement sur la décomposition du méthane dilué dans un arc de glissement rotatif à l'azote. Sci Rep 12, 11700 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-14435-z

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Reçu : 09 mars 2022

Accepté : 07 juin 2022

Publié: 09 juillet 2022

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-022-14435-z

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