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Aug 06, 2023

Les chercheurs de l'UCF travaillent à réduire la quantité de métaux précieux dans les convertisseurs catalytiques

Les métaux précieux, tels que le platine, le palladium et le rhodium, dans les catalyseurs

Les métaux précieux, tels que le platine, le palladium et le rhodium, dans les convertisseurs catalytiques rendent les dispositifs de véhicule attrayants pour les voleurs, mais les chercheurs de l'Université de Floride centrale s'efforcent de réduire la quantité de métaux précieux nécessaires en eux - jusqu'à des atomes uniques - tout en maximisant leur efficacité.

Les convertisseurs catalytiques, qui ont été largement introduits dans les véhicules américains dans les années 1970, utilisent des métaux précieux comme catalyseurs pour aider à éliminer les produits chimiques mortels et nocifs des gaz d'échappement des moteurs à combustion. Le prix des métaux précieux n'a cessé d'augmenter, tout comme le nombre de vols de pots catalytiques.

Dans des études récentes parues dans Nature Communications et dans le Journal of the American Chemical Society, les chercheurs de l'UCF ont montré qu'ils pouvaient, respectivement, utiliser du platine atomique pour contrôler les polluants et faire fonctionner le système à des températures plus basses, ce qui est crucial pour éliminer les produits chimiques nocifs lorsqu'un véhicule est utilisé pour la première fois. départs.

Réglage fin de l'emplacement de l'atome de platine

Dans l'étude Nature Communications, les équipes de recherche de l'UCF dirigées par Fudong Liu, professeur adjoint au Département de génie civil, environnemental et de la construction, et Talat Rahman, éminent professeur Pegasus au Département de physique, ont construit avec succès des atomes uniques de platine avec différents environnements de coordination atomique. à des endroits précis sur l'oxyde de cérium. L'oxyde de cérium est un oxyde métallique qui contribue à améliorer les performances de la réaction catalytique.

Liu et Rahman sont également affiliés au Pôle de catalyse pour les énergies renouvelables et les transformations chimiques (REACT).

Les atomes de platine ont présenté des comportements étonnamment distincts dans les réactions catalytiques, telles que l'oxydation du monoxyde de carbone et l'oxydation de l'ammoniac dans un système de post-traitement des gaz d'échappement d'un moteur diesel, selon les chercheurs.

L'oxydation convertit le monoxyde de carbone mortel en dioxyde de carbone et l'ammoniac nocif en molécules d'azote et d'eau.

Leurs résultats suggèrent que les performances catalytiques des catalyseurs à un seul atome dans les réactions ciblées peuvent être maximisées en optimisant leurs structures de coordination locales grâce à des stratégies simples et évolutives à l'échelle industrielle, explique Liu.

« En combinant des calculs de structure électronique avec des expériences de pointe, les équipes de Liu et Rahman ont fait une percée qui peut bénéficier de manière significative à la communauté de la catalyse hétérogène en concevant des catalyseurs à atome unique hautement efficaces pour les besoins environnementaux et énergétiques », a déclaré Liu dit.

« Nous avons développé avec succès une stratégie simple pour affiner sélectivement l'environnement de coordination locale des atomes uniques de platine afin d'obtenir des performances catalytiques satisfaisantes dans différentes réactions cibles, ce qui fera progresser la compréhension de la catalyse à atome unique », a-t-il déclaré.

Rahman dit que leur travail collaboratif démontre comment la théorie et les expériences fonctionnant en tandem peuvent dévoiler des mécanismes microscopiques responsables de l'amélioration de l'activité et de la sélectivité catalytiques.

Catalyseur efficace d'oxydation du monoxyde de carbone

Dans l'étude du Journal of the American Chemical Society, Liu et ses collaborateurs de Virginia Tech et de l'Université de technologie de Pékin ont considérablement amélioré l'efficacité de purification du monoxyde de carbone d'un catalyseur platine-céria-alumine de 3,5 à 70 fois par rapport aux catalyseurs au platine régulièrement utilisés.

Ils l'ont fait grâce au contrôle précis des structures de coordination du platine au niveau atomique sur un support cérium-alumine disponible dans l'industrie.

"La structure locale du site actif au sein d'un catalyseur détermine ses performances catalytiques", explique Liu. "Cependant, le contrôle précis de la structure de coordination locale des sites actifs et l'élucidation des relations structure-performance intrinsèques sont de grands défis dans le domaine de la catalyse hétérogène."

"Nous avons travaillé pour contrôler la structure de coordination locale des sites métalliques au niveau atomique, développer un catalyseur très efficace dans les réactions liées à la purification de l'environnement et révéler la relation structure-performance des catalyseurs nouvellement fabriqués pour guider la conception future du catalyseur", a-t-il déclaré. dit.

En utilisant une stratégie d'enrichissement des défauts de surface, Liu et son équipe ont rapporté la fabrication réussie de structures à une seule couche atomique de platine et à un seul atome de platine avec un environnement de coordination locale contrôlé avec précision sur des supports en cérium-alumine.

À l'aide de la microscopie électronique à transmission à champ noir annulaire à angle élevé, l'un des principaux coauteurs, Yue Lu de l'Université de technologie de Pékin, a observé directement que les structures à couche unique atomique de platine et à atome unique de platine montrant une exposition à 100 % au métal étaient intégrées dans réseau d'oxyde de cérium ou adsorbé sur la surface de l'oxyde de cérium.

Le site monocouche atomique de platine intégré a montré la plus grande efficacité dans la purification du monoxyde de carbone, qui était 3,5 fois supérieure à celle de la monocouche atomique de platine adsorbé et 10 à 70 fois supérieure à celle des sites à atome unique de platine.

En collaboration avec le groupe de recherche de Hongliang Xin à Virginia Tech, à la fois des aspects expérimentaux et théoriques, l'équipe a conclu que la structure monocouche atomique de platine intégrée unique pourrait favoriser l'activation des espèces d'oxygène interfaciales et ainsi bénéficier à l'oxydation du monoxyde de carbone à basse température.

Le travail est très important car il aidera la communauté de la catalyse environnementale à mieux concevoir des catalyseurs métalliques plus actifs avec une efficacité d'utilisation des métaux de 100 % pour des applications environnementales ciblées, a déclaré Liu.

"Nous avons montré comment contrôler et utiliser les structures des sites métalliques à un seul atome, à une seule couche atomique et en grappes dans les réactions liées au contrôle des émissions, et comment comprendre leur relation structure-performance en utilisant des approches de simulation expérimentales et théoriques", a déclaré Liu. "Cela ouvrira la voie à la conception future de catalyseurs environnementaux au niveau atomique et permettra d'atteindre une efficacité élevée dans les applications pratiques."

Auteurs et remerciements pour l'étude Nature Communications

Les co-auteurs de l'étude vicient le doctorant Wei Tan, le chercheur postdoctoral Shaohua Xie, le chercheurDuy Le'12PhDet doctorantDave Austin '22MA de l'UCF ; Weijian Diao de l'Université de Villanova ; Meiyu Wang, Fei Gao et Lin Dong de l'Université de Nanjing ; Ke-Bin Low de BASF Corporation ; Sampyo Hong du Collège Brewton-Parker ; et Lu Ma et Steven Ehrlich du National Synchrotron Light Source II (NSLS-II), Brookhaven National Laboratory.

L'étude a été financée par la subvention de la US National Science Foundation et le Startup Fund (Liu) de l'UCF. Xie a été partiellement soutenu par le programme postdoctoral prééminent de l'UCF.

Opportunités de licence

L'invention du catalyseur à basse température est disponible pour licence. Contactez Raju Nagaiah au Bureau du transfert de technologie de l'UCF pour plus d'informations.

Auteurs et remerciements pour l'étude du Journal of the American Chemical Society

Les co-auteurs de l'étude étaient Shaohua Xie et Kailong Ye de l'UCF ; Liping Liu de Virginia Tech ; Chunying Wang, Yaobin Li et Yan Zhang de l'Académie chinoise des sciences ; Sufeng Cao et Maria Flytzani-Stephanopoulos de l'Université Tufts ; Weijian Diao de l'Université de Villanova ; Jiguang Deng de l'Université de technologie de Pékin ; Wei Tan, doctorant invité à l'UCF de l'Université de Nanjing ; et Lu Ma et Steven Ehrlich du National Synchrotron Light Source II (NSLS-II), Brookhaven National Laboratory.

Le travail a été soutenu par le Startup Fund (Liu) de l'UCF et le programme postdoctoral prééminent de l'UCF (Xie).

Titres de chercheur

Liu est professeur adjoint au Département de génie civil, environnemental et de la construction, qui fait partie du Collège d'ingénierie et d'informatique de l'UCF, et professeur principal du groupe de catalyse pour les énergies renouvelables et les transformations chimiques (REACT) à l'UCF. Avant sa nomination à l'UCF, il a travaillé chez BASF Corporation en tant que chimiste senior développant de nouveaux concepts et technologies de catalyseurs pour le contrôle des émissions des véhicules. Aujourd'hui, ses intérêts de recherche se concentrent principalement sur la catalyse hétérogène pour le contrôle de la pollution, la réduction/l'utilisation des gaz à effet de serre et la conversion de sources d'énergie propres. Ces sujets incluent la catalyse à un seul atome, la synthèse et la catalyse des nanomatériaux, le contrôle des émissions automobiles, l'utilisation du CO2 et du CH4, la production de H2, etc. chapitres de livre et déposé 41 brevets dans le domaine de la catalyse environnementale.

Rahman est professeur administrateur et professeur Pegasus au Département de physique, qui fait partie du Collège des sciences de l'UCF, et dirige le groupe de professeurs en énergies renouvelables et transformations chimiques (REACT) à l'UCF. Elle a rejoint l'UCF en tant que chaire de physique en 2006, avant quoi elle était professeur universitaire distingué à la Kansas State University. Ses intérêts de recherche portent sur la conception informatique de nanomatériaux fonctionnels grâce à la compréhension microscopique de leurs propriétés physiques et chimiques. À l'UCF, elle a dirigé les efforts visant à transformer les instructions de premier cycle en infusant des environnements d'apprentissage actifs. Elle est membre de l'Association américaine pour l'avancement des sciences ; la Société américaine de physique; AVS : Sciences et Technologies des Matériaux, Interfaces et Transformations ; et Société royale de chimie (Royaume-Uni). Elle est également récipiendaire de plusieurs prix professionnels, notamment les prix Research Incentive and Excellence de l'UCF, la chaire de professeur invité Miller de l'Université de Californie à Berkeley, le prix de recherche Alexander von Humboldt, le prix de recherche Higuchi de l'Université du Kansas et le prix Distinguished Graduate Faculty. , Université d'État du Kansas. Elle a publié plus de 320 articles avec comité de lecture, encadré plus de trois douzaines de doctorants et engagé dans la promotion de collaborations scientifiques dans les pays en développement. Son travail a été cité plus de 10 700 fois. Elle s'est également impliquée dans les efforts de promotion de la participation des femmes et des minorités, notamment à travers le programme Bridge de l'American Physical Society.