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Jun 04, 2023

Impacts marqués des conditions transitoires sur la production potentielle d'aérosols organiques secondaires lors de l'oxydation rapide des gaz d'échappement de l'essence

npj Sciences du climat et de l'atmosphère

npj Climate and Atmospheric Science volume 6, Article number: 59 (2023) Citer cet article

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Les émissions des véhicules sont une source majeure d'aérosols organiques secondaires (AOS) atmosphériques. Les conditions de conduite sont un facteur d'influence critique pour la production d'AOS dans les véhicules, mais peu d'études ont révélé la dépendance à l'évolution rapide des conditions de conduite réelles. Ici, un système de réacteur à flux d'oxydation à réponse rapide est développé et déployé pour quantifier le potentiel de formation de SOA dans des conditions de conduite transitoires. Les résultats montrent que le facteur de production SOA varie par ordre de grandeur, par exemple, 20–1500 mg kg-carburant−1 et 12–155 mg kg-carburant−1 pour les véhicules Chine V et Chine VI, respectivement. Il a été constaté que la vitesse élevée, l'accélération et la décélération favorisent considérablement la production de SOA en raison des émissions gazeuses organiques plus élevées causées par les émissions de carburant non brûlé ou par une combustion incomplète. De plus, les véhicules China VI réduisent considérablement le potentiel de formation SOA, le rendement et les pics d'accélération et de décélération. Notre étude fournit un aperçu expérimental et une paramétrisation de la formation de SOA véhiculaire dans des conditions de conduite transitoires, ce qui profiterait aux simulations SOA à résolution temporelle élevée dans l'atmosphère urbaine.

Les émissions des véhicules représentent une part importante des particules atmosphériques (PM), affectant la visibilité de l'air, la santé humaine et le climat mondial1,2,3. Les véhicules émettent à la fois des aérosols primaires contenant du noir de carbone et des aérosols organiques primaires (POA), et des composés gazeux organiques, tels que des composés organiques volatils (COV) et des COV semi/intermédiaires (S/IVOC), qui peuvent être convertis en aérosols organiques secondaires (SOA ) par oxydation atmosphérique4,5,6. Des mesures récentes ont montré que la formation de SOA à partir des gaz d'échappement des véhicules à essence dans les zones urbaines a été un contributeur dominant à la masse d'aérosols organiques, dépassant largement la contribution du POA7,8.

L'estimation de la contribution des gaz d'échappement des véhicules à l'AOS atmosphérique implique généralement des précurseurs identifiés tels que les composés aromatiques à cycle unique, l'isoprène et les n-alcanes9. Cependant, ces espèces de COV n'expliquent qu'une fraction relativement faible de la masse de SOA mesurée dans les études de laboratoire précédentes10,11. Une importante formation de SOA est due au mélange complexe non résolu de vapeurs organiques dans les gaz d'échappement du véhicule12,13,14. De plus, les études de paramétrage ou de modélisation de la production SOA véhiculaire manquent de rapports15. La contribution des émissions des véhicules à la charge atmosphérique d'AOS reste incertaine16,17.

Plusieurs facteurs influencent la formation de SOA à partir des gaz d'échappement des véhicules, tels que les types de carburant, la technologie des moteurs, les normes d'émission et les conditions de fonctionnement. Parmi tous les facteurs d'influence, il a été rapporté que les conditions de fonctionnement jouent un rôle crucial dans la production de SOA des véhicules, car les émissions de gaz organiques varient considérablement avec les changements de conduite du véhicule18. Par exemple, une simulation photochimique in situ a révélé que la production de SOA des gaz d'échappement des véhicules à essence au ralenti était environ 20 fois supérieure à celle de la conduite à vitesse de croisière19. De plus, une récente mesure en ligne des COV non méthaniques dans les émissions d'échappement a montré que la composition des vapeurs organiques changeait rapidement avec les conditions de conduite transitoires20. Ainsi, l'évolution rapide des conditions de conduite des véhicules peut entraîner une grande variation de la production de SOA sur de courtes périodes. Cependant, la plupart des études précédentes se sont concentrées sur les influences de différentes conditions de croisière ou cycles de conduite, au lieu de conditions transitoires, sur la production d'AOS à partir des gaz d'échappement des véhicules19,21,22,23. Peu de recherches antérieures ont réussi à quantifier les impacts des conditions transitoires, en partie parce que la simulation expérimentale de l'oxydation rapide des gaz d'échappement des véhicules est difficile.

La simulation du réacteur à flux d'oxydation (OFR), qui peut obtenir le potentiel SOA en quelques minutes sous un niveau élevé d'oxydants (en particulier le radical hydroxyle, OH), offre la possibilité d'étudier les précurseurs SOA à réaction rapide24,25. Par exemple, un réacteur à flux largement adopté, la chambre de masse d'aérosol potentiel (PAM), a été développé et utilisé dans les mesures de photo-oxydation. Cependant, il est difficile pour PAM de caractériser les changements rapides des précurseurs gazeux en raison de la large distribution des temps de séjour de plus de 100 s26,27. Bien que certaines études récentes aient amélioré la résolution temporelle de l'oxydation des précurseurs organiques en raccourcissant la longueur de l'OFR, l'évaluation ciblée et paramétrique de la production de SOA dans des conditions de conduite transitoires n'a pas encore été quantifiée28,29.

Un autre facteur d'influence, les normes d'émission, réglemente également considérablement les émissions d'échappement des véhicules, affectant par conséquent la production de SOA. Des rapports récents ont révélé que le resserrement continu des normes d'émission facilite la réduction des émissions de gaz organiques des véhicules à essence et la modification de la composition chimique, ce qui peut entraîner des degrés/taux variables de production de SOA9,30,31. Néanmoins, les rapports sur le niveau SOA pour les différents véhicules standard sont insuffisants, en particulier pour la dernière norme, par exemple, la Chine VI, limitant l'évaluation de la réduction des émissions des effets du parc de véhicules sur l'amélioration de l'atmosphère grâce aux mises à jour des normes d'émission des véhicules.

Dans cette étude, nous avons conçu un réacteur OFR à flux laminaire à réponse rapide pour simuler la formation transitoire de SOA avec des conditions de conduite à partir des gaz d'échappement des véhicules. Ensuite, nous quantifions les impacts des conditions de conduite transitoires sur la formation de SOA via des tests au dynamomètre de châssis sous des cycles de conduite transitoires. Les véhicules avec différentes normes d'émission, c'est-à-dire la Chine IV, la Chine V et la Chine VI (la plus récente norme d'émission en Chine, égale à Euro VI), sont également étudiés pour évaluer la production de SOA à partir de différents types de véhicules. Enfin, une paramétrisation est établie pour prédire la production de SOA véhiculaire dans des conditions de conduite réelles.

La série chronologique de la vitesse de conduite, des émissions primaires et de la production de SOA au cours de deux tests typiques du cycle d'essai mondial harmonisé des véhicules légers (WLTC) pour les véhicules chinois V et chinois VI, respectivement, est illustrée à la Fig. 1.

a, b Profil de vitesse et émission de CO2, (c, d) émissions primaires de THC et de CO, (e, f) distribution granulométrique des particules de graines avec SA, (g, h) concentration de SOA et son rapport au CO, et (i , j) Facteur de production SOA (PF). Les panneaux de gauche et de droite indiquent les résultats des véhicules China V et China VI, respectivement.

Au cours des essais de cycle, la concentration en CO2 change largement et fortement avec la variation de vitesse, indiquant les variations temporelles transitoires des taux de consommation de carburant (Fig. 1a, b). Même s'il s'agit d'un cycle de démarrage à chaud, un fort pic d'émission d'hydrocarbures est observé à l'état de démarrage du véhicule China V (Fig. 1c). En revanche, en tant qu'indicateur de l'étendue de la combustion incomplète et de l'efficacité de conversion sur le catalyseur, l'émission de CO présente un petit pic aigu pendant le processus de démarrage, montrant une variation temporelle différente de l'émission de THC. Cette différence de CO et de THC au stade de démarrage suggère qu'une combustion incomplète est un moteur partiel du pic de THC, tandis qu'une grande partie des émissions de THC est probablement attribuée à l'échappement de carburant non brûlé32,33. Dans la région à grande vitesse, le CO présente une élévation marquée pour les véhicules chinois V et chinois VI et est fortement lié aux émissions de THC (Fig. 1c, d), ce qui indique qu'une combustion incomplète domine les émissions gazeuses organiques pendant la conduite à grande vitesse.

Après exposition aux radicaux OH de haut niveau à l'intérieur du réacteur, les précurseurs gazeux des gaz d'échappement du véhicule sont rapidement oxydés en aérosol secondaire (SA, y compris SOA et composition inorganique, Fig. 1 supplémentaire). Comme le montre la Fig. 1e, f, avec les changements transitoires des conditions de conduite, une série de pics de concentration en nombre et de variation de diamètre sont générés, indiquant la nucléation et la condensation rapides à l'intérieur du réacteur. Des impulsions significatives de formation de SOA sont observées pendant le test de cycle, avec une large gamme de deux ordres de grandeur pour le véhicule China V. Des variations temporelles similaires dans la formation de SOA sont également observées pour le véhicule China VI, même si elles présentent des concentrations bien inférieures à celles du véhicule China V (Fig. 1g, h). Notamment, les facteurs de production SOA (PF) présentent une large gamme, de 20 à 1500 mg kg-carburant-1 à 12-155 mg kg-carburant-1 pour les véhicules chinois V et chinois VI, respectivement (Fig. 1i, j) . En outre, les deux tests présentent deux ensembles de pics dans les phases de démarrage et finales à grande vitesse au cours des cycles, représentant près de 70 % des émissions totales tout au long des tests du cycle complet.

Selon des études antérieures, la variation significative de la formation de SOA à partir des gaz d'échappement des véhicules peut être attribuée à plusieurs facteurs, par exemple, l'exposition à l'OH, le puits de condensation (CS) et l'émission de précurseurs8,14,17. Dans cette étude, pour révéler l'effet de l'émission transitoire sur la formation de SOA, nous avons spécialement contrôlé les facteurs d'exposition OH et les facteurs CS.

Au cours de chaque essai, les modifications des émissions primaires entraînent une variation des réactifs oxydants OH (généralement définis comme la réactivité OH externe, OHRext) et affectent en outre l'étendue de l'oxydation. Dans les tests des véhicules China V et China VI, les plages d'exposition à l'OH sont de 2,5–10 × 1011 et 4,9–10,1 × 1011 molécule s cm−3 (Fig. 2 supplémentaire), respectivement, égales à ~ 1,9–7,5 et 3,7– 7,6 jours de vieillissement à l'air ambiant (en supposant que l'OHambiant = 1,5 × 106 molécule cm−3)34. De tels niveaux d'exposition à l'OH sont significativement plus élevés que les valeurs rapportées dans les précédentes expériences de vieillissement OFR des gaz d'échappement des véhicules, dans lesquelles le pic de SOA s'est produit en environ 1,5 jours10,23. De plus, nos expériences de gradient OH dans des conditions de ralenti stables montrent que la formation de SOA présente un "plateau" dans la plage de 1,2 à 8 jours équivalents OH (Fig. 3 supplémentaire). En conséquence, la concentration en radicaux OH à l'intérieur du Veh-OFR est suffisante et sa fluctuation entraîne peu de chances la grande variation de la formation de SOA.

Dans le système OFR, un faible temps de séjour inhibe la condensation complète du SOA, en particulier lorsque le CS est petit et que le partage avec la phase particulaire est limité. Comme l'ont récemment souligné Jathar et al. et Zhao et al., le rendement effectif de SOA dans les gaz d'échappement des véhicules variait d'un ordre de grandeur avec la variation de la concentration d'aérosols à l'intérieur du réacteur lors des essais de véhicules, car les pertes d'espèces vieillies peu volatiles sont négativement corrélées à la concentration d'aérosols à l'intérieur du réacteur26, 31. Dans cette étude, un aérosol de graine constant a été introduit dans le réacteur pour fournir un CS stable et suffisant, réduisant considérablement la sensibilité de la formation de SOA au CS, ce qui a été vérifié par la modélisation et les expériences de gradient (Figs. Supplémentaires 4–6) .

Il est conclu que l'émission de gaz organiques est le facteur dominant à l'origine de la fluctuation transitoire de la SOA lorsque nous excluons l'exposition à l'OH et le CS. Les gaz organiques contenus dans les gaz d'échappement des véhicules sont constitués à la fois de composants de carburant (p. ex. composés aromatiques simples) et de produits de combustion incomplète (p. ex. alcanes à chaîne courte et COV oxydés)35,36. Considérant que le CO ne provient que d'une combustion incomplète, des comparaisons entre les tendances temporelles du SOA et du SOA/CO peuvent être utilisées pour indiquer les sources de gaz organiques.

Au début du test du véhicule China V, les vapeurs organiques, représentées sous forme de THC, présentent un pic important d'une durée d'environ 200 s, entraînant en conséquence des pics marqués de formation de SOA. Un pic SOA similaire est trouvé dans le test du véhicule China VI. Les pics de SOA observés sont probablement dominés par les émissions de carburant non brûlé générées par le fonctionnement riche en carburant pendant le régime de démarrage du test, puisque le rapport SOA/CO présente une tendance significativement différente avec la variation de SOA (Fig. 1g, h)37.

Pendant les étapes à grande vitesse, SOA et SOA PF pour le véhicule China V s'élèvent considérablement à un niveau supérieur, tandis que SOA/CO ne subit qu'une augmentation modérée. Cela pourrait être attribué à une augmentation significative à la fois de la combustion incomplète et de l'échappement de carburant non brûlé pendant les conditions de conduite à charge élevée pour le véhicule China V. En revanche, pour le véhicule China VI, le rapport SOA/CO et le SOA ont à peu près le même profil temporel, ce qui implique que la combustion incomplète domine le contributeur à la formation de SOA. Cela indique que les sources de gaz organiques variaient à la fois selon les conditions de conduite transitoires et le niveau de contrôle (représenté par les normes d'émission).

La figure 2 présente la production moyenne d'AOS et les ratios associés selon les normes d'émission. Les facteurs de production SOA moyens dans les tests de cycle WLTC sont de 276 ± 131, 145 ± 79 et 41 ± 27 mg kg-carburant-1 (Fig. 2a), ou 18 ± 11, 8 ± 4 et 2 ± 1 mg km- veh−1 pour les véhicules China IV, China V et China VI, respectivement. Une tendance à la réduction significative est observée dans la mise à jour des normes d'émission, ce qui indique que le remplacement des véhicules plus anciens par des véhicules plus récents réduit considérablement le niveau de SOA dans les environnements urbains. Cependant, le ratio SOA/POA montre une tendance à la hausse inattendue, en particulier dans la mise à jour de Chine V à Chine VI (Fig. 2b). Cela suggère que la réduction du POA dépasse de loin celle du SOA en raison de la mise à niveau de la technologie des moteurs et des post-traitements (par exemple, l'installation de filtres à particules d'essence), soulignant l'importance du contrôle des gaz précurseurs organiques pour les futurs véhicules.

Les résultats, qui sont classés par normes d'émissions de véhicules, obtenus à partir de toutes les expériences Veh-OFR de (a) la production de SOA, (b) les rapports de SOA à POA, (c) les rapports de SOA à THC, et (d) le rapports de SOA à CO. L'ombrage vert (c) indique la plage de rendement SOA du m-xylène sous différentes charges de particules rapportée par Peng et al. 38. d La ligne pointillée rouge représente le rapport SOA/CO de l'étude du tunnel in situ de Pittsburgh rapportée par Tkacik et al. 45. d L'ombrage bleu indique les ratios SOA/CO des mesures en bord de route en Caroline (Saha et al. 46) et à Hong Kong (Liu et al. 47). d L'ombrage rouge indique les rapports SOA/CO des mesures ambiantes OFR in situ dans les zones urbaines de Pékin (Liu et al. 25), Los Angeles (Ortega et al. 43) et Guangzhou (Hu et al. 44 ). Les cases représentent les 25e et 75e centiles avec une ligne médiane et un point bleu représentant respectivement les valeurs médiane et moyenne. Les moustaches représentent les 5e et 95e centiles.

La comparaison des mesures de potentiel SOA liées au véhicule entre cette étude et d'autres études est présentée dans la Fig. 7 supplémentaire. Elle montre que les facteurs de production de SOA mesurés dans nos expériences sont comparables à d'autres études de dynamomètre. Notamment, la comparaison révèle en outre que les conditions de conduite et les normes d'émission sont des facteurs importants des variations.

Le rendement effectif en SOA des précurseurs organiques dans les gaz d'échappement du véhicule, représenté par le rapport SOA/THC, allant de 0,2 à 0,4. Le rendement SOA des gaz d'échappement des véhicules China V est le plus élevé parmi les normes d'émission, tandis que le véhicule China VI est le plus bas. Cette tendance est différente de celle rapportée par Zhao et al., qui ont montré que le rendement SOA variait moins selon les différentes normes d'émission31. Une telle divergence peut être causée par les conditions expérimentales, par exemple, le contrôle des aérosols des graines. Pendant ce temps, les profils de COV mesurés (Fig. 8 supplémentaire) montrent que la proportion d'aromatiques dans les gaz d'échappement des véhicules China V est la plus élevée, suivie des véhicules China IV et China VI, expliquant en partie la distribution du rendement SOA. De manière inattendue, le rendement SOA effectif de l'échappement en vrac est à peu près équivalent à la plage de rendement SOA du m-xylène, ce qui suggère un rendement SOA relativement élevé dans notre système expérimental avec des particules de graines38.

La SOA estimée est calculée sur la base des profils d'émission de COV et des rendements de référence39,40. Le résultat montre que la SOA estimée à l'aide d'espèces de COV identifiées représente 21 %, 27 % et 34 % de la SOA mesurée pour les véhicules China IV, China V et China VI, respectivement (Fig. 9 supplémentaire). Cela suggère que les S/IVOC et d'autres vapeurs organiques contribuent probablement à une grande proportion de SOA, ce qui est similaire aux conclusions d'études précédentes10,41,42. Pendant ce temps, nous constatons que la proportion de SOA causée par les S/IVOC semble diminuer avec les mises à jour des normes d'émission. De plus, le rapport de concentration des COV au THC s'avère être sur une tendance à la hausse avec les normes d'émission (Fig. 10 supplémentaire). Ceci est différent de l'étude de Qi et al., qui rapportait que la proportion de COV dans le THC avait tendance à diminuer avec les mises à jour des normes d'émissions des véhicules9.

De nombreuses mesures ambiantes utilisent le SOA/CO comme indicateur de l'évolution des émissions gazeuses organiques primaires25,43,44. Les variations mesurées du rapport SOA/CO dans cette étude (près de 270 μg m−3 ppm−1) ne montrent aucune différence statistiquement significative dans les normes d'émission (Fig. 2d). Cela peut être dû à l'effet synergique de réduction des émissions des vapeurs organiques et du CO dans le contrôle des gaz d'échappement des véhicules. De plus, les rapports SOA/CO obtenus à partir des tests au dynamomètre de cette étude sont ~ 3 fois plus élevés que ceux des mesures en tunnel ( ~ 90 μg m−3 ppm−1) rapportés par la recherche précédente45. De plus, les valeurs sont plusieurs fois supérieures à celles des mesures en bord de route (30–60 μg m−3 ppm−1)46,47 et de l'ambiance urbaine (15–30 μg m−3 ppm−1)25,43,44. Dans l'ensemble, une tendance à la baisse marquée des rapports SOA/CO est constatée parmi les essais au dynamomètre, les tunnels, les bords de route et les environnements ambiants urbains. Plusieurs raisons peuvent être à l'origine de cette variation de gradient de la source d'émission à l'air ambiant, dont l'une est que les pertes de vapeurs organiques (ou vapeurs vieillies) lors de la dispersion atmosphérique peuvent être plus importantes que le CO.

Les mesures de formation de SOA transitoires dans cette étude nous offrent une excellente occasion d'explorer le lien entre le potentiel de SOA et les conditions de conduite, par exemple la vitesse et l'accélération, qui n'ont jamais été bien contraintes.

La figure 3 présente la concentration, le PF et certains rapports impliquant SOA dans différentes tranches de vitesse et d'accélération. La concentration de SOA augmente de manière non linéaire avec la vitesse et présente un pic marqué après avoir atteint une vitesse critique (Fig. 3a – c). Pour le véhicule China IV, la formation de SOA plus élevée se produit généralement aux intervalles de vitesse supérieurs à 60 km h-1, et les comportements d'accélération et de décélération produisent des valeurs de SOA élevées. En comparaison, les pics SOA du véhicule China V se produisent généralement dans des conditions de conduite supérieures à 80 km h-1, tandis que le véhicule China VI ne produit des pics SOA significatifs qu'aux vitesses les plus élevées au-dessus de 100 km h-1. La différence de production de SOA et le déplacement de la vitesse critique reflètent l'amélioration du contrôle des émissions dans la mise à jour des normes d'émission.

a–c Les concentrations de SOA dans le réacteur, (d–f) les productions de SOA, (g–i) les rapports SOA sur THC et (j–l) les rapports SOA sur CO mesurés à partir des gaz d'échappement des véhicules avec China IV, Normes d'émissions chinoises V et chinoises VI dans différentes conditions de conduite. La vitesse (km h−1) est divisée en [0, 10), [10, 20), [20, 30), [30, 40), [40, 50), [60, 70), [70, 80), [80, 90), [90, 100), [100, 110) et [110, 120). L'accélération (ms−2) est divisée en [<−1.5), [−1.5, −1), [−1, −0.5), [−0.5, 0), [0, 0.5), [0.5, 1) , [1, 1.5) et [>1.5).

En plus des intervalles de vitesse, les conditions de conduite d'accélération ont également un impact significatif sur la formation de SOA. Des concentrations élevées de SOA se retrouvent constamment dans les processus d'accélération, en particulier dans les bacs à grande vitesse (Fig. 3a, b). Grâce à la mesure en ligne des COV, Marques et al. ont constaté que des espèces de produits de combustion incomplètes, par exemple des fragments d'alcane et de cycloalcane, étaient abondantes pendant le processus d'accélération20. Par conséquent, les pics de SOA dans les processus d'accélération sont probablement générés par des produits de combustion incomplets.

Le SOA PF (Fig. 3d – f), présenté comme le rapport SOA sur CO2, montre une tendance à la hausse avec la vitesse. En outre, à la différence des concentrations de SOA, les pics de SOA PF se produisent fréquemment pendant les conditions de décélération, indiquant une émission retardée dans les gaz d'échappement de précurseurs organiques par rapport aux émissions de CO2. Pendant la conduite en décélération, la combustion du moteur s'arrête immédiatement, laissant des composants de carburant non brûlés dans le tuyau d'échappement48. De plus, en raison de l'inertie de la rotation du moteur, une pression négative se forme à l'intérieur du cylindre et du circuit de carburant, favorisant l'évaporation du carburant résiduel49. Les deux mécanismes émettent de grandes quantités de THC et génèrent des pics de production de SOA. Par conséquent, les processus d'accélération et de décélération ont des mécanismes différents pour générer des précurseurs gazeux organiques et la formation de SOA. Pour les véhicules chinois VI, les pics de SOA PF se produisent rarement pendant les conditions de conduite d'accélération et de décélération, ce qui indique une amélioration de la technologie du moteur et du post-traitement. Globalement, les impacts des conditions de conduite sur la production de SOA ont tendance à s'affaiblir avec la mise à jour des normes d'émissions.

La figure 3g–i montre les distributions du rapport SOA sur THC dans les conditions de conduite, qui reflètent le rendement SOA des gaz d'échappement des véhicules. Pour les véhicules China IV et China V, les ratios SOA/THC varient de 0,1 à 0,6 selon les conditions de conduite. En particulier, les pics du rapport SOA/THC apparaissent de manière aléatoire dans les cases de vitesse et d'accélération, indiquant que les compositions de précurseurs organiques variaient avec les conditions de conduite transitoires. Pour le véhicule China VI, une forte corrélation (R2 = 0,79) est trouvée entre le THC et le SOA (Fig. 11 supplémentaire), ce qui suggère que la production de SOA a tendance à être déterminée par la variation de la concentration de THC plutôt que par la composition pour la dernière norme d'émission. Véhicules.

Une large gamme de rapports SOA / CO dans les conditions de conduite transitoires est observée parmi les tests (Fig. 3j – l). Notamment, les rapports SOA/CO dans les régimes à basse vitesse sont significativement plus élevés que ceux dans les bacs à grande vitesse pour tous les essais de véhicules. Cela prouve en outre que l'émission de carburant non brûlé dans l'étape à basse vitesse est un plongeur important pour le potentiel de SOA, tandis qu'une combustion incomplète domine la formation de SOA pendant les étapes à grande vitesse50,51.

Pour mieux identifier les impacts des conditions de conduite transitoires sur la production de SOA, les tests de conduite en croisière sont effectués pour comparer avec les tests WLTC aux mêmes tranches de vitesse. On s'attendait à ce que le potentiel de formation de SOA dans des conditions de conduite transitoires soit supérieur à celui de la conduite en régime de croisière, ce qui représente un fonctionnement en régime permanent. Cependant, nos résultats montrent que le SOA PF dans certaines conditions de conduite de croisière, par exemple au ralenti et à 120 km h-1 de croisière, n'est pas inférieur à ceux obtenus à partir des tests de cycle transitoire et présente une grande variation de vitesse (Fig. 4a – c). Cela implique que l'évaluation du potentiel SOA en conduite de croisière a une représentation limitée pour les gaz d'échappement de conduite dans le monde réel.

Comparaison des productions (a–c) de SOA et (d–f) des rapports SOA/CO dans des conditions de conduite de croisière avec celles dans des conditions WLTC. Le test de conduite en croisière dure 10 à 15 min pour chaque vitesse. La ligne bleue en escalier représente la valeur moyenne du cycle WLTC aux mêmes intervalles de vitesse.

Fait intéressant, la variation des rapports SOA / CO dans les tests de croisière a une tendance similaire avec le test transitoire (Fig. 4d – f), montrant une tendance à la baisse avec la vitesse de conduite. Cela indique que la contribution de la combustion incomplète au potentiel SOA tend à augmenter avec la vitesse. Croix et al. ont signalé que les émissions de produits de combustion incomplète, par exemple les COIV oxygénés, avaient fortement augmenté en raison des températures et des pressions plus élevées lors du fonctionnement du moteur à charge élevée50. Une telle conclusion peut expliquer le résultat expérimental de Wang et al., qui montre que le SOA PF au ralenti des véhicules est bien supérieur à celui de 50 km h−1 en croisière19. C'est probablement parce que les composants de carburant non brûlés dominent l'échappement au ralenti.

Les travaux en cours ont établi un système de formation SOA rapide et l'ont déployé avec succès pour quantifier le potentiel de formation SOA dans des conditions de conduite transitoires. Les résultats révèlent les impacts marqués des conditions de conduite transitoires sur la production de SOA avec des ordres de grandeur de variation. Les facteurs, c'est-à-dire la vitesse élevée, l'accélération et la décélération, sont identifiés comme étant à l'origine des valeurs élevées. En particulier, nous avons constaté que les pics de SOA à différentes périodes sont principalement dus aux émissions de carburant non brûlé et à la combustion incomplète. Par exemple, les émissions de carburant non brûlé dominent la production de SOA lors de la conduite à basse vitesse. De plus, avec la mise à jour des normes d'émission, ces impacts causés par les conditions de conduite ont tendance à s'atténuer.

Les différences considérables dans la production de SOA selon les conditions de conduite et les normes d'émission doivent être prises en compte lors de l'évaluation de la contribution SOA des gaz d'échappement des véhicules dans le monde réel. Pour mieux évaluer la production de SOA dans des conditions réelles, nous introduisons un paramètre de puissance spécifique au véhicule (VSP) pour quantifier la relation entre la production de SOA et les conditions de conduite. Comme le montre la figure 5, le taux de production de SOA montre une augmentation monotone non linéaire avec VSP, la sensibilité variant avec les normes d'émission. Une telle paramétrisation pourrait être facilement adoptée par des modèles d'émissions de véhicules typiques, par exemple, les modèles MOVES et IVE, fournissant des informations utiles pour les inventaires d'émissions "ascendants" à long terme.

Le taux de production (gs−1) présente une fonction de la puissance spécifique du véhicule (VSP, kW ton−1). Les résultats sont classés en différentes normes d'émissions de véhicules, c'est-à-dire (a) Chine IV, (b) Chine V et (c) Chine VI. Les cases représentent les 25e et 75e centiles avec une ligne médiane et un point bleu représentant respectivement les valeurs médiane et moyenne. Les moustaches représentent les 5e et 95e centiles.

Les expériences OFR présentent généralement la formation maximale de SOA à partir des gaz d'échappement des véhicules. Il convient de mentionner que plusieurs conditions extrêmes ont été définies pour atteindre la résolution temporelle élevée de la formation de SOA, telles qu'une exposition élevée à l'OH et au CS. De plus, cette étude se concentre sur la voie OH de la réaction en phase gazeuse. D'autres voies, par exemple le radical NO3 et la réaction hétérogène, ne sont pas incluses. Dans l'atmosphère du monde réel, les processus chimiques de formation de SOA sont beaucoup plus complexes. Néanmoins, ce travail fournit un nouvel aperçu de la formation de SOA véhiculaire dans des conditions de conduite transitoires, ce qui serait bénéfique pour les simulations SOA à résolution temporelle élevée dans l'atmosphère urbaine52.

Pour étudier la formation de SOA à haute résolution dans le temps, nous avons conçu un nouveau réacteur (ci-après dénommé Veh-OFR) pour exposer les gaz d'échappement dilués du véhicule échantillonnés à des niveaux élevés d'oxydants. Veh-OFR était un tube cylindrique en verre de quartz vertical de 6,8 L (98 cm de long et 9,4 cm de diamètre interne). Le flux d'air à l'intérieur du Veh-OFR comprenait le flux de gaine et le flux d'échantillon (Fig. 12 supplémentaire). Le flux d'échantillon se composait de l'aérosol de graines et des gaz d'échappement dilués, tandis que le flux de gaine mélangeait l'ozone et l'air humide. Veh-OFR était un réacteur à flux d'oxydation de type 25453, ce qui signifie que des radicaux OH étaient produits à partir de la photolyse de l'ozone sous un rayonnement UV de 254 nm. Le débit total à travers le réacteur était de 15,0 L min–1 avec un temps de séjour médian de 37 s (Fig. 13 supplémentaire).

Au cours des expériences photochimiques, l'injection isocinétique du flux d'échantillon et du flux de gaine a été réalisée pour assurer l'état laminaire du flux d'air à l'intérieur du réacteur. Une telle conception peut favoriser le raccourcissement de l'échelle de temps de la dispersion physique à l'intérieur du réacteur. Par rapport aux réacteurs rapportés, Veh-OFR a amélioré la productivité des radicaux OH, ce qui a permis de raccourcir l'échelle de temps du processus d'oxydation en phase gazeuse54. De plus, un flux d'air constant avec des aérosols de graines a été introduit en continu dans le réacteur pendant les expériences de photo-oxydation. Cela a considérablement affecté la séparation gaz-particules et raccourci l'échelle de temps du temps d'équilibrage gaz-particules55,56. Grâce aux processus optimisés mentionnés ci-dessus, la résolution temporelle de la formation de SOA à l'intérieur du Veh-OFR a atteint 15 s, vérifiée par les expériences d'impulsions transitoires (Figs. 14 et 15 supplémentaires).

Des informations détaillées sur le réacteur à flux à réponse rapide pour l'oxydation photochimique sont présentées dans la note complémentaire 1.

Au cours des essais d'échappement des véhicules, l'échantillon d'air était composé d'une quantité considérable d'OHRext, par exemple de COV et de NO. L'exposition réelle à l'OH était probablement inférieure à la productivité initiale du réacteur57. Ici, l'exposition à l'OH en temps réel pendant les tests de véhicules a été quantifiée à l'aide de la méthode rapportée par Li et al. : 58

où R représente le rapport de la concentration d'ozone d'entrée et de sortie ; Res désigne le temps de séjour du réacteur OFR ; \({{In}}_{{O}_{3}}\) désigne la concentration d'ozone d'entrée ; OHRext désigne la somme des activités externes de OH, qui sont calculées comme suit :

où OHRi désigne l'activité OH externe de l'espèce i ; Ci désigne la concentration d'espèces i ; ki-OH désigne la constante de vitesse de réaction de l'espèce i avec le radical OH.

Idéalement, si la composition de SA à la sortie du réacteur était détectée instantanément, la SOA en temps réel serait obtenue. Cependant, les instruments actuels de mesure de la composition chimique des aérosols (par exemple, AMS) ne pouvaient pas atteindre une résolution temporelle élevée de plusieurs secondes59.

Lors du vieillissement photochimique des gaz d'échappement des véhicules, le SA était principalement constitué de nitrate d'ammonium et d'OA. Par conséquent, la concentration de SOA pourrait être obtenue par la différence entre la SA mesurée et le nitrate d'ammonium calculé. Les paramètres pour le calcul de la formation de nitrate d'ammonium ont été obtenus par des expériences sensibles (Figs. 17 et 18 supplémentaires). Il convient de mentionner que des aérosols d'ammonium pourraient se former par oxydation des NOx et NH3 dans les gaz d'échappement en fonction de l'exposition à l'OH. La concentration de SOA est calculée comme suit :

où CSA désigne la concentration de SA mesurée (μg m-3), CNOx et CNH3 désignent les concentrations gazeuses (μg m-3) de NOx et NH3 dans le réacteur, respectivement ; y1 et y2 désignent les rendements de conversion de NOx et NH3 en aérosols secondaires, respectivement, liés au niveau de NH3 et à l'exposition à OH à l'intérieur du réacteur :

Cette méthode de calcul de SOA a été vérifiée par le rapport OA / NaCl (composition des graines) dans les échantillons de filtre hors ligne et le rapport de concentration de SOA calculé sur l'aérosol de graines (Fig. 19 supplémentaire).

Le système schématique du test du dynamomètre du véhicule combiné à la simulation photochimique OFR in situ est illustré à la Fig. 11 supplémentaire.

Six véhicules légers en service avec différentes normes d'émission (tableau supplémentaire 1), c'est-à-dire Chine IV, Chine V et Chine VI, ont été sélectionnés pour les essais au banc dynamométrique (48 pouces à quatre roues, AVL, Autriche). Le carburant testé était du carburant E10 (rapport volumique d'éthanol de 10 %, v/v). Plusieurs cycles d'essai, c'est-à-dire WLTC et conduite en croisière, ont été utilisés pour simuler différentes conditions de conduite. Le cycle WLTC était un cycle agressif avec des accélérations rapides, des démarrages-arrêts et des opérations à grande vitesse. Les conditions de conduite de croisière, c'est-à-dire des vitesses de 0, 30, 60, 90 et 120 km h−1, ont été sélectionnées pour les tests, chaque test de vitesse durant 15 min. Ces tests étaient tous des opérations démarrées à chaud, visant à assurer la cohérence.

Un système d'échantillonnage par dilution à flux partiel (DI-1000, Dekati) avec un taux de dilution de 8 a été utilisé pour échantillonner les gaz d'échappement du tuyau d'échappement dans le Veh-OFR. L'air de dilution a été fourni par un générateur d'air zéro (TH-2007A, Tianhong), éliminant les hydrocarbures à travers du charbon actif et un four chauffé.

La concentration d'ozone (O3) d'entrée de Veh-OFR a été modifiée progressivement par le réglage de la tension d'un générateur d'ozone. Au cours des expériences photochimiques, l'humidité relative a été contrôlée dans la plage de 35 à 40 %. La température de l'environnement du réacteur a été maintenue à 25 ± 2 °C grâce à un ventilateur de refroidissement à grande charge. Le réacteur serait rincé avec un débit d'air nul de 40 L min-1 pendant 10 min avant chaque cycle de test.

Une caractéristique importante de cette étude était l'ajout d'aérosol de graines dans le système OFR. L'air d'échappement échantillonné a été mélangé à un flux constant d'aérosol de graines pour fournir un puits de condensation suffisant.

Les émissions primaires, y compris le CO, le CO2, le NO, le NO2 et les hydrocarbures totaux (THC), et le débit volumique des gaz d'échappement ont été surveillés en continu à travers un système de mesure des émissions portable avec une résolution de 1 s (modèle 493, AVL). O3 a été déterminé par un analyseur photométrique UV (modèle 49i, Thermo). Le NH3 a été mesuré par un analyseur infrarouge doté de la technologie de spectroscopie à cavité annulaire (modèle G2103, Picarro).

Le flux d'aérosol de graines a été généré par un atomiseur d'aérosol (modèle 3076, TSI) avec une solution de NaCl. Les aérosols primaires et secondaires ont été mesurés par un calibreur de particules d'échappement de moteur à haute résolution (EEPS, modèle 3090, TSI), qui était un appareil de mesure du diamètre de mobilité électrique (6 à 530 nm) avec une résolution de 1 s. Pendant ce temps, la particule de sortie du réacteur a été mesurée par un granulomètre à mobilité à balayage avec une résolution de 2 min (SMPS, modèle 3938, TSI). Les données EEPS ont été calibrées en temps réel avec les données SMPS (Fig. 20 supplémentaire).

Les COV hors ligne ont été échantillonnés à l'aide d'un réservoir en acier inoxydable (3,2 L, Enteck) suivi d'un épurateur d'ozone avant et après le vieillissement photochimique, puis 117 espèces ont été détectées par un détecteur de chromatographie en phase gazeuse-sélectif de masse.

Le facteur de production basé sur le carburant (PF) de SOA a été calculé comme suit :

où [SOA], [CO2] et [CO] sont les concentrations de SOA, CO2 et CO en μg m−3, respectivement. MWCO2, MWCO et MWC sont respectivement les poids moléculaires du CO2, du CO et du carbone. Cf désigne la fraction massique en carbone du carburant, retenue égale à 0,8610,60.

VSP désigne la puissance motrice par unité de poids (kW tonne-1), qui tient compte de la vitesse, de l'accélération, de la résistance au roulement et de la traînée aérodynamique61,62. Pour un véhicule léger typique, VSP est

où v est la vitesse du véhicule (km h−1) ; a est l'accélération du véhicule (km h−1 s−1) ; r indique la pente de la route (%). Dans cette étude, VSP est utilisé pour quantifier la relation entre le potentiel SOA et les conditions de conduite.

Les ensembles de données associés à l'étude actuelle sont disponibles auprès de l'auteur correspondant ([email protected]) sur demande raisonnable.

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Ce travail a été soutenu financièrement par le National Key Research and Development Program of China (2022YEF0135000), la Natural Science Foundation of Tianjin (20JCYBJC01270), la National Natural Science Foundation of China (42175123, 42107125) et le Tianjin Research Innovation Project for Postgraduate Students. (N° 2021YJSS013).

Tianjin Key Laboratory of Urban Transport Emission Research & State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution Prevention and Control, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, 300071, Tianjin, Chine

Jinsheng Zhang, Jianfei Peng, Ainan Song, Zongyan Lv, Hui Tong, Zhuofei Du, Jiliang Guo, Lin Wu, Ting Wang et Hongjun Mao

Département de chimie et de biologie moléculaire, Université de Göteborg, 41296, Göteborg, Suède

Mattias Hallquist

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JP et JZ ont conçu l'étude. JZ, AS, ZL et HT ont réalisé les expériences et effectué les analyses de données. ZD, JG, LW, TW et HM ont interprété et discuté les résultats des données. JZ a écrit le papier. JP et HM ont révisé le document. Tous les auteurs ont contribué à l'article final.

Correspondance à Jianfei Peng.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Zhang, J., Peng, J., Song, A. et al. Impacts marqués des conditions transitoires sur la production potentielle d'aérosols organiques secondaires lors de l'oxydation rapide des gaz d'échappement de l'essence. npj Clim Atmos Sci 6, 59 (2023). https://doi.org/10.1038/s41612-023-00385-4

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Reçu : 15 décembre 2022

Accepté : 16 mai 2023

Publié: 05 juin 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41612-023-00385-4

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